По сообщению Ф.П. Соковнина, Ф.П. Морозова, овдовев, предалась подвигам благочестия, носила власяницу. Однако письма протопопа Аввакума Петрова к ней свидетельствуют о том, что после смерти мужа Ф.П. Морозова жила как придворная боярыня, активно занималась управлением имениями, имела любовную связь («Памятники литературы Древней Руси», 1988 г.). Ф.П. Морозова отличалась широкой благотворительностью: жертвовала бедным, выкупала должников, разносила милостыню по тюрьмам, делала большие вклады в монастыри и церкви, содержала богадельню на своём дворе («прокаженных в дому своем упокоеваше»). После отправки Аввакума Петрова в ссылку на Мезень начались открытые выступления Ф.П. Морозовой в защиту «старой веры». По поручению царя осенью 1664 г. Ф.П. Морозову уговаривали Иоаким (Савёлов), архимандрит Чудова в честь Чуда архангела Михаила в Хонех монастыря, и Пётр, ключарь Чудова монастыря. Летом 1665 г. у Ф.П. Морозовой была конфискована половина вотчин, по ходатайству царицы Марии Ильиничны указом от 1 октября 1666 г. имения были возвращены. Дом Ф.П. Морозовой накануне Большого Московского Собора 1666–1667 гг. был, по свидетельству Аввакума Петрова, одним из книжных центров, где создавались тексты в защиту старообрядческой доктрины: Ф.П. Морозова «прилежаше о благочестии... собираше бо други моя тайно в келью... и писавше выписки на ересь никониянскую, готовляше бо, ожидающе Собора праваго» («Библиотека литературы Древней Руси», 2013 г.). В своём московском доме Ф.П. Морозова устроила тайный женский монастырь: по рекомендации инока Симонова монастыря Трифиллия пригласила инокиню Меланию (в миру Александра Григорьевна) и «изволи ю в матерь себе избрати. И… отдадеся ей под начал и до конца отсече свою волю». Ф.П. Морозова стала вести более замкнутую жизнь, проводя время в строгом посте и молитве, часто по утрам совершала поклонение московским святыням, находившимся в Успенском соборе и Чудовом монастыре. В апреле 1670 г. оказавшийся в Москве Досифей, игумен Беседного во имя святителя Николая Чудотворца монастыря, тайно постриг Ф.П. Морозову в монашество с наречением имени Феодора. 22 января 1671 г. Ф.П. Морозова демонстративно отказалась присутствовать на свадьбе царя с Наталией Кирилловной Нарышкиной, где ей предстояло «в первых стояти и титлу царскую говорити». Заключение второго брака царя стало катализатором активного соперничества дворцовых группировок в борьбе за власть и имущественные интересы; подверглись опале многие родственники Ф.П. Морозовой, составлявшие один придворный клан с Милославскими, из рода которых происходила первая супруга царя. На этом фоне развивался и необратимый конфликт Ф.П. Морозовой с царём, имевший, как показал Павел Владимирович Седов, не только религиозную, но и придворную, и имущественную стороны. Ф.П. Морозова дважды оказала неповиновение царю в связи с частичной конфискацией имений: в 1662 г., после смерти мужа, и в 1670 г., после смерти тестя – И.В. Морозова. Царь Алексей Михайлович считал себя одним из наследников Морозовых и часть их обширных вотчин отписал в казну. В конце лета 1671 г. к Ф.П. Морозовой прислали с выговором от царя боярина Бориса Ивановича Троекурова, через месяц – князя Петра Семёновича Урусова (Ф.П. Морозова приходилась ему свояченицей), «еже бы покорилася, приняла новоизданныя их законы», а если не послушает, «быти бедам великим».