Годы Первой мировой войны стали временем написания важнейшего произведения Марселя – «Метафизического дневника» («Journal métaphysique»). Оконченный в мае 1923 г. и вышедший в 1927 г., он принёс Марселю европейскую известность одного из создателей экзистенциализма наряду с Мартином Хайдеггером и Карлом Ясперсом (1883–1969 гг.). Решительный отказ от системности, равно как и от идеализма, привёл к принципиальному неприятию «духа абстрактности» («l'esprit d'abstraction»). Сочинение было задумано как подготовительный материал для изложения собственной философии. Однако по мере углубления в исследуемые темы Марсель начал понимать, что зачарованность нормами профессорской идеалистической философии теряет над ним власть. Пережитый трагический опыт убеждал его, что фрагментарность выражения не входит в противоречие с выстраданной им идеей, а, напротив, скорее, предполагается ею. В результате мысль Марселя обрела оригинальность, силу и новизну, оформившись в христиански ориентированную экзистенциальную философию, хранящую верность европейской духовной традиции и соединяющую её с открытостью к процессам современной жизни. Выявление условий существования религиозности составило один из важных аспектов тематики «Метафизического дневника». Марсель сконцентрировал внимание на аномальных с точки зрения научного разума ситуациях, особенно на парапсихологических явлениях, относясь к ним критически, но без рационалистических предрассудков. Он не подвергал сомнению реальность, по крайней мере, некоторых подобных опытов, путь осмысления которых не может, по его убеждению, механически копировать нормы научной объективности. В ходе работы над «Метафизическим дневником» определилось проблемное поле философского поиска Марселя, центральный концепт которого выражен в форме оппозиции экзистенции и объективности. В результате возникла феноменологически и метафизически прорабатываемая направленность мысли на такие явления, как опыт собственного тела (при этом различаются «тело-объект» и «тело-субъект») и сходные феномены, обозначаемые с помощью притяжательных местоимений (например, не просто дом как объект, а именно мой дом). Другой важной категорией у Марселя стало ощущение («la sensation», «le sentiment»), понимаемое не в смысле коммуникации, передающей информацию извне вовнутрь, а в смысле фундаментального по значимости способа бытия человека, связывающего духовное ядро личности с миром. Ещё одним стержнем оригинальной мысли Марселя в «Метафизическом дневнике» выступила онтологическая привилегированность отношения «Я» и «Ты», реализуемого в призыве и ответе, в их сущностной нераздельности. Этот аспект был затем развит в теме интерсубъективности, сочетающей диалог, персоналистическую установку и ту характеристику бытия, которая в русской традиции получила название «соборность». «Интерсубъективность – это совместное бытие в свете». Развиваемая Марселем экзистенциальная метафизика бытия – «это метафизика “мы есть” в противовес метафизике “я мыслю”». Поэтому интерсубъективность определяется им как «узел» («le nexus inter-subjectif») и означает свободное «связывание» себя самой личностью, отстаивающей такой род метафизики.