Развивая свой вариант экзистенциальной феноменологии религиозной веры, Габриель Марсель предельно близко подошёл к тому порогу, который отделяет неверующего от верующего. 23 марта 1929 г., отвечая на призыв близкого ему по духу католического писателя Франсуа Мориака (1885–1970 гг.), он принял крещение. Это событие стало важной вехой в его духовной жизни. Со всей энергией неофита Габриель Марсель обратился к изучению творений Фомы Аквинского, опираясь на работы неотомистов (см. ст. Неотомизм) Режинальда Мари Гарригу-Лагранжа (1877–1964 гг.) и Жака Маритена (1882–1973 гг.). Однако неотомистское философско-богословское мышление, хотя и оставило след в интеллектуальной эволюции Габриеля Марселя, не стало ему близким. Марселя разочаровало совершенное «непонимание современной мысли, начиная с Канта». В 1934 г. Габриель Марсель познакомился с известным католическим мыслителем иезуитом Гастоном Фессаром, который стал его близким другом, и вступил с ним в духовную переписку, доверяя свои самые сокровенные мысли. В эти годы Габриель Марсель участвовал в движении «Оксфордская группа» (впоследствии «Моральное перевооружение» («Moral Re-Armament»)), целями которого были морально-духовное совершенствование человека и оздоровление нравственного климата через добрые дела и взаимоподдержку. В 1936 г. на своей квартире в Париже Габриель Марсель устроил постоянно действующий философский семинар («пятницы»), на котором выступали с докладами философы, учёные и молодые исследователи из разных стран. Яркие свидетельства о работе семинара оставил Н.А. Бердяев, один из его активных участников. Проживая с 1941 г. в замке Пёш в Коррезе, Габриель Марсель читал лекции в Тулузе и Лионе, интенсивно работал над своими философскими и драматическими произведениями. В 1946 г. впервые встретился с Мартином Хайдеггером (1889–1976 гг.). Их вторая встреча произошла на коллоквиуме в Серизи-ла-Саль в 1955 г. После Второй мировой войны творчество Габриеля Марселя получило мировую известность. Он выступал с лекциями на всех континентах, в 1952 г. был избран в Академию моральных и политических наук. Габриель Марсель был удостоен различных академических званий, премий и наград, в том числе Национальной премии по литературе (1958 г.), премии «Озирис» (1962 г.), немецкой премии мира (1964 г.), премии Эразма Роттердамского (1969 г.). В 1964 г. встречался с папой  Римским Павлом VI (1963–1978 гг.). В 1969 г. Габриель Марсель посетил Прагу и Дрезден, находившиеся за «железным занавесом». В 1972 г. участвовал в конференциях, посвящённых его творчеству. Последнее интервью Габриель Марсель дал Михаилу Аксёнову-Меерсону (впоследствии протоиерей) 20 сентября 1973 г.