Перед церемонией он заявил, что считает присягу папе Римскому, которую он должен принести, не более чем формальностью, которая не должна отразиться на его отношениях с королем (спустя некоторое время он принёс также специальную присягу монарху). Его главной заботой в первый год правления стало завершение развода короля, который необходимо было ускорить из-за беременности Анны Болейн. Томас Кранмер подготовил несколько проектов процедуры и 23 мая официально объявил брак недействительным, пригрозив даже королю отлучением от церкви, если брак сохранится. Несколькими днями позднее он утвердил тайный брак Генриха VIII и Анны Болейн, заключённый ещё в январе, а 1 июня короновал новую королеву. Папа Климент VII (1523–1534 гг.) 9 июля того же года отлучил Томаса Кранмера вместе с королём и его советниками от церкви, что, впрочем, не возымело какого-либо эффекта. Когда в сентябре 1533 г. у Анны Болейн родилась дочь (впоследствии королева Елизавета I), Томас Кранмер стал её крестным отцом. Несмотря на то что Томас Кранмер в это время по-прежнему не отличался особенно радикальными взглядами, его назначение архиепископом Кентерберийским было принято в штыки определённой частью консервативных епископов, так что он даже не смог провести визитацию во всей провинции. Преодолеть их неповиновение удалось в результате административных преобразований канцлера Томаса Кромвеля, которые позволили ему, став главным министром, контролировать практически все стороны жизни королевства. После этого он занялся и политическим обеспечением церковных преобразований. Неожиданностью для Томаса Кранмера стали арест 2 мая 1536 г. королевы Анны Болейн и помещение её в Тауэр. Он написал Генриху VIII письмо, в котором высказался в её защиту, однако после разговора с ней всё же последовал королевскому приказу и 17 мая 1536 г. объявил их брак недействительным с самого первого дня. Впрочем, после казни королевы Томас Кранмер был одним из немногих, кто открыто её оплакивал. Религиозная политика Томаса Кромвеля позволила снизить остроту противоречий между более или менее радикально настроенными епископами королевства и попытаться достичь определённого компромисса. Он проявился в изданных Томасом Кранмером «Десяти статьях» (1536 г.) – первом изложении вероучения реформированной Церкви Англии. Их текст состоит из двух частей: первые пять статей обнаруживают сильное лютеранское влияние (так, признаются только три таинства), статьи с шестой по десятую, напротив, отражают, в основном, католические взгляды на чистилище, иконопочитание и т.д. Публикация «Десяти статей» вызвала серьёзные протесты и стала веской причиной крупнейшего восстания на севере Англии, так называемого Благодатного паломничества, участники которого считали Томаса Кранмера одним из своих главных врагов. После подавления восстания Томас Кранмер начал работу над составлением так называемой Книги епископов (1537 г.; «Bishops' Book», или «Institution of a Christian Man»), в которой более развёрнуто излагались те же взгляды, что и в «Десяти статьях». Она была опубликована с королевского разрешения, однако не получила официального высочайшего одобрения, что делало её статус противоречивым.