После смерти архиепископа Кентерберийского Ливинга (1020 г.) король дал согласие на избрание его преемником Этельнота (1020–1038 гг.), приора кафедрального капитула. Кнуд I Великий передал архиепископу несколько поместий, а также, как полагают исследователи, важный торговый порт Сануидж и даровал обширные судебные привилегии в Кенте. В 1023 г. при личном участии короля состоялось торжественное перенесение из Лондона в Кентербери мощей св. Эльфхеаха, архиепископа Кентерберийского, убитого викингами в 1012 г. Кнуд I Великий или его жена Эмма подарили собору в Кентербери частицу мощей апостола Варфоломея. Король оказывал покровительство и делал щедрые пожертвования многим английским монастырям и церквам. По мнению исследователей, в правление Кнуда I Великого и при его участии был основан монастырь на месте предполагаемого погребения Эдмунда, короля Восточной Англии, в 869 г. убитого викингами. Кнуд I Великий назначал английских клириков на епископские кафедры в Дании. По сообщению Адама Бременского, король возвёл на епископские кафедры Роскилле, Оденсе и Сконе (ныне Южная Швеция) англичан Гербранда, Регинберта и Бернхарда. В Англии получил образование Одинкар, епископ Рибе, датчанин по происхождению. Эти меры стали причиной конфликта с архиепископами Гамбурга и Бремена, претендовавшими на юрисдикцию над всей Скандинавией. Архиепископ Унван (1013–1029 гг.) захватил в плен епископа Гербранда, возвращавшегося из Англии. После продолжительных переговоров Кнуд I Великий согласился пойти на уступки. По словам Адама Бременского, архиепископ Либенций II (1029–1032 гг.) уже беспрепятственно осуществлял надзор за церковью в Скандинавии. В 1026 (или, менее вероятно, по мнению исследователей, в 1025) г. король Норвегии Олав II Святой и король Швеции Анунд Якоб (около 1022 – около 1050 гг.), заключив союз, вторглись в Данию при поддержке датской знати, недовольной политикой Кнуда I Великого. Король спешно прибыл из Англии с большим флотом. Решающее сражение произошло на реке Хельгё (достоверно не локализована, возможно, на востоке современной Швеции). Его описания в источниках варьируются; по мнению исследователей, ни одна из сторон не добилась решающего перевеса, однако норвежский флот был заблокирован в Балтийском море. Войску Олава II Святого пришлось возвращаться по суше в сложных условиях, неся большие потери. После завершения военной кампании Кнуд I Великий отправился в паломничество в Рим и на Пасху (26 марта 1027 г.) принял участие в императорской коронации Конрада II (1024–1039 гг.) папой Римским Иоанном XIX. Союз Кнуда I Великого с германскими королями из Салической династии был закреплён браком сына Конрада II Генриха (впоследствии император Генрих III Чёрный) с дочерью Кнуда I Великого Гуннхильд (брак заключён летом 1036 г., уже после смерти Кнуда I Великого). Из Рима король отправил английским подданным письмо с описанием своих достижений (как и письмо 1020 г. оно, по мнению исследователей, было на древнеанглийском языке, но сохранилось лишь в латинских переводах в трудах английских историков XII в. Уильяма Малмсберийского и Иоанна Вустерского). Он описывал своё посещение Рима как покаянное паломничество за совершённые ранее несправедливые дела. Вместе с тем указывал, что добился от папы, императора, короля Бургундии Рудольфа и немецких баронов отмены поборов и пошлин с английских паломников, направлявшихся в Рим.