А.Д. Кастальский до конца жизни занимался изучением проблем музыкального фольклора, главной его темой были особенности музыкального языка народной песни. В 1923 г. некоторые результаты исследований А.Д. Кастальского были опубликованы в брошюре «Особенности народно-русской музыкальной системы», основной материал вошёл в книгу «Основы народного многоголосия» (1948 г.). После революции А.Д. Кастальский сделал многочисленные обработки народных песен. На основе фольклорного материала написаны и центральные сочинения этого периода – «Сельскохозяйственная симфония» (или «Деревенская симфония») для симфонического оркестра и двух певцов-солистов и цикл «Сельские работы в народных песнях» для смешанного хора в сопровождении русских народных инструментов (оба сочинения созданы по случаю первой сельскохозяйственной выставки в Москве, 1923 г.). К столетию со дня рождения музчкального и художественного критика Владимира Васильевича Стасова А.Д. Кастальский написал хоровое произведение «Русь» на слова Николая Алексеевича Некрасова (издано: М.; Пг., 1923 г.). Немало усилий было приложено А.Д. Кастальским к осуществлению новой, но так и не доведённой до конца редакции цикла «Праздники» («Картины народных празднований»). В это же время композитор сочинял песни и хоры на революционные темы (лучшие образцы – «Тройка» и «Поезд» для смешанного хора и инструментов на слова П. Орешина, издано в сборнике: Красный Октябрь. М.; Пг., 1923 г.), писал театральную музыку. В 1924 г. А.Д. Кастальский планировал переехать в США, где при посредстве американского мецената Чарльза Ричарада Крейна и благотворительной организации «The Rescue and Education of Russian Children and Youth in Exile» А.Д. Кастальскому было найдено место преподавателя музыки в Антиок-колледже в штате Огайо (по всей видимости, отъезду композитора помешала тяжёлая болезнь). В те же годы на А.Д. Кастальского и некоторых других музыкантов начались нападки со стороны Ассоциации современной музыки (АСМ): они обвинялись в «проповеди» великорусского национализма. Стремясь найти поддержку среди некоторых бывших учеников, разделявших его взгляды на ценность национальных традиций, А.Д. Кастальский примкнул к Ассоциации пролетарских музыкантов (АПМ). В советский период А.Д. Кастальский продолжал сочинять духовную музыку. В начале 1918 г. создал цикл для хора a cappella «Из патриаршего и архиерейского облачения» («От восток солнца», «Достойно» входное, «Тон деспотин», «Вошёл еси во церковь», «Исполла эти деспота»). Впервые сочинение было исполнено певцами Синодального хора 21 января 1918 г. на богослужении патриарха Тихона в московском во имя преподобного Алексия, человека Божия, женском монастыре. В 1920 гг. оно исполнялось и в других храмах. В 1921 г. А.Д. Кастальский написал Тропарь Преображения Господня большого знаменного распева, в 1925 г. – Многолетие для баса-соло и смешанного хора по случаю юбилея Павла Григорьевича Чеснокова и др. В последние недели жизни А.Д. Кастальский сочинял музыку на текст заповедей блаженства «Во Царствии Твоем» (рукопись была обнаружена под подушкой покойного композитора). Отпевание А.Д. Кастальского было совершено в церкви Бориса и Глеба на Арбатской площади. Похоронен на Новодевичьем кладбище в Москве.