А.Д. Кастальский стремился к тому, чтобы училище выпускало «свободных художников» в области церковного пения и духовных композиторов, воспитанных в национальных культурных традициях. Много внимания уделял совершенствованию учебных программ, разработал курсы «Церковно-музыкальные формы», «Инструментовка», «Церковный стиль». В 1913 г. под его руководством была развёрнута кампания по присвоению училищу статуса высшего учебного заведения. В 1910–1917 гг. композитор создал ряд кантат и близких по жанру произведений. К памятным и юбилейным дням он сочинил кантаты «В память 1812 года» (на слова П. Зуева; изд.: СПб.: И. Юргенсон, 1911 г.), «Триста лет» (к юбилею царствования дома Романовых; для смешанного хора с фортепиано; на слова С. Шамбинаго; изд.: СПб.: В. Гейнц, 1912 г.) и «Чтение дьяком люду московскому послания патриарха Ермогена к тушинским изменникам в 1609 году» (изд.: М.: П. Юргенсон, 1913 г.). В 1911 г. к 25-летнему юбилею реформы Синодального училища написал кантату (текст и музыка) «Стих о церковном русском пении» (изд.: М.; Лпц.: П. Юргенсон, 1912 г.), языком былинного сказа повествующая о становлении церковного пения на Руси (текст кантаты был сочинён совместно с супругой Н.Л. Кастальской). В 1913 г. был создан цикл «Праздники» («Славление и заклинание весны», «Юрьев день», «Радоница», «Семик и русалии», «Ярилин день», «Купальская ночь», «Осенние празднования и обряды», «Святки и Новый год», «Масленица»). Сочинение было написано для фортепиано, сопровождалось текстами песен и комментариями автора, который стремился ознакомить любителей музыки с народными обрядами. В произведении для солистов, хора и фортепиано «Русь. Торжище в старину на Руси» (изд.: М., 1914 г.) представлены картины жизни древнерусского города. Основанное на народных песнях, былинах, духовных стихах, инструментальных наигрышах и т.д., оно содержит элементы театрализации. На события Первой мировой войны А.Д. Кастальский откликнулся сочинением «Братское поминовение», которое посвятил павшим на поле брани воинам русских и союзных армий. В конце 1915 г. была завершена первая редакция сочинения, написанная в форме реквиема для хора, солистов и органа. В его основу положен музыкальный материал Русской православной, католической и Англиканской церквей. Песнопения изложены на латинском, церковнославянском и английском языках. Годом позже композитор создал вторую редакцию «Братского поминовения» для хора, солистов и оркестра, на русском языке (сочинение также приспособлено для исполнения на английском и французском языках). Во вторую редакцию включены две дополнительные оркестровые интерлюдии, посвящённые индийским и японским союзникам. Премьера этой редакции состоялась 7 января 1917 г. в Петрограде в исполнении оркестра и хора Мариинского театра под управлением Александра Ильича Зилоти. В 1917 г. А.Д. Кастальский написал три дополнительные части в память о румынских, греческих, португальских и американских союзниках (издано в 1918 г.). Отражавшее вступление в войну различных стран «Братское поминовение» стало своеобразной хроникой Первой мировой войны и единственным в русской музыке посвящённым ей памятником. В духовно-музыкальном наследии 1910–1917 гг. – и традиционные богослужебные песнопения (Задостойник в день Святой Троицы, Тропарь священномученику Ермогену), и художественные хоровые миниатюры («Разбойника благоразумнаго», «Тебе поём» грузинское), уместные для исполнения как на клиросе, так и на эстраде, а также развёрнутые, концертного плана композиции для тенора-соло и хора («Чертог Твой», «Свете тихий» №4).