А.Д. Кастальский пытался найти в музыке прошлого доказательства богатства её форм и красок. Первой работой такого рода стали «Образцы церковного пения на Руси в ХV–XVII вв.» (сочинение 1901 г., издано: М.: П. Юргенсон, 1915 г.). Распевы были заимствованы А.Д. Кастальским из рукописей древлехранилища Синодального училища и самостоятельно расшифрованы. В основу цикла «Из минувших веков: Опыт музыкальных реставраций», написанного для фортепиано (или пения и фортепиано), были положены образцы древней музыки разных народов мира («Китай», «Индия», «Египет», «Иудея», «Эллада», «На родине ислама», «Христиане», «Русь. Торжище в старину на Руси»: Для вокального исполнения на сцене, с фортепиано). В 1907 г. А.Д. Кастальский написал «Пещное действо» для хора и солистов на основе одноимённого средневекового литургического действа о трёх вавилонских отроках (изд.: М.: П. Юргенсон, 1909 г.) В апреле 1909 г. состоялось театрализованное исполнение «Пещного действа» в зале Синодального училища: певчие были одеты в новые парадные костюмы, сшитые по эскизам Виктора Михайловича Васнецова. На концерте присутствовала великая княгиня Елизавета Фёдоровна – большая почитательница Синодального хора. По мнению музыкального критика Бориса Владимировича Асафьева, А.Д. Кастальский стал родоначальником нового жанра – музыкального действа: «Сущность «действа»… сводится к отрицанию обычных элементов драмы: завязки, нарастания борьбы и её разрешения, словом, всякого развития действия, обусловленного придуманным сюжетом. То же, что было в драме или комедии фоном или рамкой (быт), становится теперь самодовлеющей ценностью, при условии выявления сокрытой во внешних формах быта и обряда их религиозной основы, их первобытной сущности». Реконструкция музыки прошлого у А.Д. Кастальского сочеталась с изучением русского фольклора. В 1902 г. композитор начал сотрудничать с Музыкально-этнографической комиссией (МЭК) при Императорском обществе любителей естествознания, антропологии и этнографии при Московском университете. Помимо собирания народных песен и их изучения члены МЭК устраивали лекции и концерты, издавали музыкально-этнографические материалы и научные труды. В 1906 г. в Москве они учредили Народную консерваторию, где наряду с певицей Евгенией Эдуардовной Линёвой, Сергеем Ивановичем Танеевым и др. преподавал и А.Д. Кастальский. В том же году он занялся музыкальной этнографией. В 1913 г. А.Д. Кастальский был избран товарищем председателя МЭК. Отступлением от основной творческой линии стала лирико-драматическая опера «Клара Милич» (по одноимённой повести Ивана Сергеевича Тургенева), которую А.Д. Кастальский сочинял в 1905–1907 гг. Сильной стороной этого сочинения исследователи считают его яркий мелодизм и реалистичные бытовые сцены. Премьера «Клары Милич» состоялась 11 ноября 1916 г. в Опере Сергея Ивановича Зимина в Москве. Будучи одарённым писателем и полемистом, А.Д. Кастальский с начала 1900 гг. неоднократно выступал в периодической печати. К 1910 гг. у композитора складывается концепция русского стиля в музыке. А.Д. Кастальский старался использовать её в учебном процессе Синодального училища, директором которого он был в 1910–1918 гг.