Главными оппонентами И.Н. Губера в этой полемике неизменно становились современные ему учения, враждебные христианской религии: антропологический материализм Людвига Фейербахи, левогегельянская историческая критика Давида Фридриха Штрауса, эволюционизм Чарльза Дарвина, материалистический монизм Эрнста Генриха Геккеля, этический пессимизм Артура Шопенгауэра и Эдуарда фон Гармана и т.п. Литературное творчество И.Н. Губер совмещал с частыми поездками по Европе (Париж, Вена, Флоренция, Рим, Неаполь, Генуя, Ницца); в 1875 г. предпринял путешествие в Афины и Константинополь. Обострение церковно-политической ситуации в связи с подготовкой первого Ватиканского собора, имевшего целью принятие догмата о непогрешимости папы Римского, способствовало новому вовлечению И.Н. Губера в конфронтацию с католицизмом. Ещё до созыва Собора И.Н. Губер и И.Й.И. фон Дёллингер составили опубликованный под псевдонимом Янус манифест «Der Papst und das Conzil» («Папа и Собор», 1869 г.), где доказывалось, что непогрешимость папы не находит оснований ни в Священном Писании, ни в церковной истории, а в ходе работы Собора обнародовали под псевдонимом Квиринус памфлет «Römische Sendschreiben über das Conzil» («Римские послания о Соборе», 1870 г.), в котором оценили его как канонически неправомочный. И.Н. Губер продолжал полемику против введения догмата о непогрешимости папы уже под собственным именем в многочисленных брошюрах (например, «Der Papst und der Staat. Die Freiheiten der französischen Kirche» – «Папа и государство: Свободы французской церкви», 1870 г.) и статьях в аугсбургской газете «Allgemeine Zeitung», где характеризовал его как явление более опасное, нежели стремительное распространение материализма. После утверждения Собором этого догмата И.Н. Губер решительно взял сторону оппозиции официальному католицизму и стал одним из идейных и организационных лидеров старокатолического движения (см. ст. Старокатолицизм) в Баварии. По его инициативе в Мюнхене была создана старокатолическая община, и проводились ежемесячные собрания старокатоликов; в сентябре 1871 г. по предложению и при активном содействии И.Н. Губера в Мюнхене был созван первый старокатолический конгресс. Выдающимся достижением И.Н. Губера-полемиста, органично соединившего публицистический пафос и научную добросовестность, исследователи считают разоблачение доктрины и характера деятельности иезуитов в сочинении «Der Jesuitenorden nach seiner Verfassung und Doktrin, Wirksamkeit und Geschichte charakterisiert» («Орден иезуитов, охарактеризованный в соответствии с его уставом и доктриной, его деятельностью и историей», 1873 г.). И.Н. Губер утверждал, что «Орден иезуитов… в существенной мере несёт на себе отпечаток средневекового католицизма», является «подлинным отпрыском папства», его деятельность под разными прикрытиями будет необходима Римской церкви, пока она сама не «подвергнется глубокому внутреннему преобразованию». По его мнению, именно с деятельностью иезуитов связано расширение претензий католической иерархии на власть в решении светских вопросов, её вмешательство в политику, а также провозглашение догмата о непогрешимости папы.