Во второй половине XVII в. возводится алеппское крыло, куда затем переехала типография из Алеппо (Халеба), в XVIII в. – патриаршее крыло, а в XIX – начале XX вв. – комплекс зданий монастырской школы. К середине XVII в. Баламанд становится одним из самых значительных монастырей в Антиохийском патриархате. Монахи обители поддерживали связи с Россией, известно их послание 1652 г. царю Алексею Михайловичу с просьбой о денежной помощи. Архимандрит монастыря Савва сопровождал Антиохийского патриарха Макария III в его поездке в Россию в 1652–1659 гг. Стараниями патриарха Макария в 1656 г. трём монастырям Сирии, в том числе Баламанду, были от имени царя даны жалованные грамоты на получение милостыни из России раз в семь лет. В 1662 г. Баламандский игумен Неофит приезжал в Москву во главе посольства от Антиохийского патриарха. С конца XVII в. Баламанд становится ареной ожесточённой борьбы между православной церковью и зарождавшимся арабо-униатством. В 1698 г. в этот монастырь прибыли два алеппских монаха Герасим и Сулайман, прошедшие выучку у иезуитов из Триполи, с целью склонить братию к унии с Римом. Сторонники унии в начале XVIII в. покинули Баламанд и основали собственный монастырь в Эш-Шувайре. Василий Григорьевич Григорович-Барский, в 1727 г. посетивший монастырь, оставил его описание. Численность монахов в Баламанде в тот период составляла около 30 человек, но из-за турецких притеснений количество иноков сокращалось, и монашеский устав не полностью соблюдался. Баламанд снискал славу крупного центра религиозной мысли, православного богословия и мистики. Его рукописная коллекция арабо-христианских сочинений, насчитывающая 170 единиц хранения, считается одним из богатейших собраний такого рода не только благодаря редким иллюминированным рукописям, относящимся к шедеврам книжной миниатюры, но и за счёт разнообразия тематики и широты хронологического охвата материала. Большая часть этой коллекции датируется XVII–XIX вв., однако в ней представлены и рукописи XIII–XV вв., нередко включающие в себя сирийские приписки. В начале XVII в. триполийский православный шейх Сулейман ибн Джурджис аль-Катиб пожертвовал в монастырь уникальную арабскую рукопись – Библию XIII в. (автограф Пимена Дамасского), древнейший полный арабский текст Библии. Рукопись содержит множество приписок, сделанных в XVI – начале XIX в., ряд которых принадлежит видным деятелям сирийской церковной истории. Этот манускрипт был преподнесён патриархом Григорием VI в дар императору Николаю II в 1913 г. (ныне хранится в Санкт-Петербургском филиале института востоковедения Российской Академии Наук).