В 1067 г. Пётр Дамиани тщетно старался примирить флорентийского епископа с монахами монастыря Валломброзы, обвинявших епископа в симонии и ереси. В 1069 г. он представлял папу на Соборе во Франкфурте и при поддержке части духовенства и германской знати воспрепятствовал разводу Генриху IV с королевой Бертой Туринской. В 1071 г. Пётр Дамиани освящал церковь в знаменитом аббатстве Монтекассино. Исследователи утверждают, что деятельность в качестве видного церковного политика не мешала ему соблюдать строгую личную аскезу, что он много времени проводил в обители Фонте-Авеллана, практически не оставляя своей кельи, предаваясь молитвам и пению псалмов; носил вериги и строго постился. Последние годы жизни Петра Дамиани были посвящены реформаторской деятельности, направленной на искоренение симонии и инвеституры (церемонии утверждения духовного лица в должности и сане епископа или аббата) светскими лицами, подготавливал почву для григорианской реформы (реформы Римских пап, прежде всего, Григория VII, ставившей своей целью устранить влияние светской власти на управление церковью). Отрицание симонии Пётр Дамиани примирял с насущными задачами церкви: он не отвергал действенности таинств (даже рукоположения), совершаемых симониаками. Эта умеренность отличает его не только от представителей радикального направления, но и от покровительствовавших им пап Льва IX (1049–1054 гг.), Григория VII (1073–1085 гг.) и Урбана II (1088–1099 гг.). Промежуточное положение занял Пётр Дамиани и в вопросе об инвеституре, не одобряя инвеституру мирян, но и не решаясь окончательно ее отвергнуть. По его мнению, необходимы и светская, и духовная власть: духовная дает светской святость, а светская духовную охраняет. Государь носит «мирское оружие», а святитель «опоясан духовным мечом, Словом Божьим». Обе власти должны действовать согласно, чтобы не расколоть единого человеческого рода. Их взаимной любовью достигается, что «и государь обретается в римском первосвятителе и римский первосвятитель в государстве». Идеи Петра Дамиани, во многом далекие от идей Гильдебрандта, объясняются тем, что он принадлежит к другому поколению, действовавшему в эпоху реформаторской и благодетельной для церкви деятельности Генриха III Черного (1039–1056 гг.). Когда запятнавший себя симонией папа Григорий VI (1045–1046 гг.) был низложен, Пётр Дамиани все свои надежды возложил на Генриха III, радуясь его мерам на пользу церкви (известно его письмо папе Клименту II; 1046–1047 гг.). Когда со времени папы Льва IX само папство энергично взялось за дело реформы, Пётр Дамиани стоял на его стороне. Но оценившее его папство (особенно приобретший уже в это время влияние Гильдебрандт), не довольствуясь его добровольным участием в борьбе, старалось поставить отшельника в ряды официальных деятелей. Поэтому он в 1057 г. стал кардиналом и епископом Остии, несмотря на искренние и частые попытки удалиться в свой монастырь. Однако Пётр Дамиани оказался искусным политиком, и частично именно ему обязан римский клир улучшением своих нравов. В начале 1072 г. папа Александр II поручил Петру Дамиани разрешение конфликта между Римом и Равенной. Этот город тогда был отлучен от церковного общения за то, что равеннцы поддерживали своего епископа, выступившего на стороне антипапы Гонория II. Когда папский легат добрался до Равенны, непокорный прелат уже умер, а его сообщники раскаялись. На обратном пути в Рим Пётр Дамиани простудился и остановился в монастыре Санта Мариа дельи’Анджели (ныне Санта Мариа Веккья) близ Фаэнцы. Здесь он скончался и был похоронен в монастырской церкви.