В 1874 и 1875 гг. Макарий произвёл одну из двух во второй половине XIX в. ревизий четырёх духовных академий (Российский государственный исторический архив). Необходимо было проанализировать применение на практике нового академического устава, принятого в 1869 г., в котором были реализованы многие идеи Макария, за что профессор Алексей Петрович Лебедев называл этот устав Макариевским. Согласно уставу 1869 г., основные изменения сводились к тому, что в академиях были открыты три отделения – богословское, церковно-историческое и церковно-практическое. Учёные степени магистра и доктора богословия стали присуждаться только после публичной защиты изданного научного богословского исследования. Устав отразил реформаторские тенденции правления императора Александра II. Макарий выполнял и ряд других поручений Синода, например, исправлял перевод Священного Писания, составлял ответы Синода на запросы по важным богословским вопросам и др. Не прекращал он и литературно-исследовательской деятельности. Макарий завершил очередные три тома труда по русской церковной истории. Сохранилось 27 Слов и речей, написанных Макарием в литовский период служения. 8 апреля 1879 г. Макарий был возведён в сан Московского митрополита. Одновременно был председателем Православного миссионерского общества в Москве, попечителем Московского общества любителей духовного просвещения, вице-президентом Московского тюремного комитета. В первую очередь, Макарий занялся наведением порядка в московских церквах и среди духовенства. Потребовал аккуратного ведения всего церковного хозяйства, усиления проповеднической деятельности московского духовенства. Современники разделялись на два лагеря по отношению к Макарию и его деятельности на Московской кафедре. Одни уважали и хвалили его, другие, наоборот, относились к нему с крайней враждой и ещё при жизни осуждали его и порицали. Очень активно травлей Макария занималась редакция газеты «Восток». Открытая и нелицеприятная критика со стороны отдельных журналистов и противников митрополита позволила современникам предположить, что это неблагоприятно сказалось на здоровье Макария и привело к его скоропостижной кончине: «Крестом сиротства и лишений, с ним связанных, началась сознательная жизнь Макария Булгакова; и крестом гонения и преследования от завистников и врагов она и закончилась». Как Московский митрополит Макарий ежегодно получал по штату Московской епархиальной кафедры 4 тыс. руб., по званию архимандрита Троице-Сергиевой лавры – 857 руб. 70 коп. и по званию присутствующего Московской синодальной конторы – 1143 руб. 60 коп. Всего в год насчитывалось 6001 руб. 30 коп.