Уже в следующем году король по совету Уильяма Лода потребовал прекращения обсуждения спорных вопросов между кальвинистами и арминианами, однако это было крайне негативно воспринято палатой общин, которая высказалась в защиту своего права на осуждение как католицизма, так и арминианства. Необходимость поддержки парламентом войны с Испанией вынудила Уильяма Лода отступить от своих взглядов: в феврале 1629 г. он произнёс проповеди при дворе против арминианства, на заседании палаты общин сообщили, что Уильям Лод и Ричард Нил перед Тайным советом торжественно отреклись от этого учения. Впрочем, несмотря на все усилия, король не смог договориться с парламентом и прокламацией от 2 марта 1629 г. распустил его, после чего начался 11-летний период беспарламентского правления Карла I, когда король был постоянно под влиянием Уильяма Лода. 12 апреля 1630 г. Уильям Лод был избран канцлером Оксфордского университета. Он и раньше занимался университетскими делами, например, в 1628 г. по его проекту был принят новый устав, регулировавший выборы прокторов. Кроме того, в течение всей жизни неоднократно передавал в дар университету рукописи, деньги и имущество. В новой должности Уильям Лод много внимания уделял дисциплине. Это касалось не только формальных требований к студентам носить мантии и шляпы, но и учёбы, в том числе присутствия членов колледжей в университете. Кульминацией усилий Уильяма Лода стало принятие в 1636 г. нового университетского устава, проект которого он составил. Стараясь не допустить религиозного раскола в университете, Уильям Лод приложил значительные усилия по укреплению власти канцлера, а после 1633 г. защищал право архиепископа Кентерберийского на проведение визитаций в университете, хотя и не пользовался им. Уильям Лод стремился к тому, чтобы его политика в университете не связывалась с арминианством. Так, петицию 1638 г. о том, обязательно ли кланяться столу для причастия во время службы в начале семестра, он оставил без ответа. После смерти Джорджа Аббота (4 августа 1633 г.) Уильям Лод был избран на должность архиепископа Кентерберийского (19 августа), что вызвало недовольство многих подданных королевства. Тем не менее, оставаясь одновременно одной из влиятельнейших фигур при дворе, Уильям Лод имел в своих руках огромную власть. В новой должности, поддерживаемый Карлом I, он начал вести политику, направленную на усиление благополучия и «достоинства» церкви и верховной королевской власти, а также обличение пуританизма. Едва переехав в свою резиденцию в Ламбете, Уильям Лод приказал перенести стол для причастия из центральной в восточную часть дворцовой часовни, в ноябре 1633 г. распоряжение Тайного совета предписывало провести такую перестановку во всех приходских церквах Англии, что было закреплено в канонах Церкви Ирландии 1635 г. и в английских канонах 1640 г. Пуритане поняли эту меру как стремление превратить стол для причастия в алтарь. В 1634–1637 гг. Уильям Лод распорядился провести визитации в двадцати диоцезах королевства, сопровождаемые ревизией соборных статутов, что было воспринято катипулами как нарушение их прав. Он стремился сделать богослужения более торжественными и пышными и считал единообразие обрядов важнейшим условием единства церкви, настаивал на строгом следовании официально установленным ритуалам.