Объединившись с ратью своего брата князя Шварна Даниловича, Лев Данилович вместе с отцом участвовал в удачной осаде города Возвягля. Им на помощь должны были подойти литовские войска короля Миндовга и Новгородского князя Романа Даниловича. великий князь Даниил Романович хотел объединиться с ними и вместе пойти на Киев. Однако после захвата и сожжения русскими князьями Возвягля литовские войска под командованием воевод Хвала и Сирвида Рюшковича решили вернуться назад, когда правитель Галицко-Волынской земли отпустил домой своих сыновей. По дороге литовская рать разорила окрестности Луцка, за что была разбита войсками галицко-волынских князей («Полное собрание русских летописей», том 2). В 1257 г., после смены Куремсы на нового улусного князя Бурундая, галицко-волынские князья были вынуждены отказаться от продолжения борьбы против правителей западных улусов Орды, а позднее – участвовать в походах татар на Литву, Польшу и Венгрию. Опасаясь встречи с опасным противником, король Даниил Романович вместе с сыновьями Львом Даниловичем и Шварном Даниловичем отъехал в Дорогичин и Мельник, где они вели удачные военные действия против ятвягов («Полное собрание русских летописей», том 2). В конце 1259 г. по приказу отца вместе с дядей Волынским князем Васильком Романовичем Лев Данилович встречал и сопровождал пришедшего с войсками на Галицко-Волынскую землю кнзя Бурундая, участвовал по приказу ордынцев в разрушении укреплений русских городов на Волыни и в Прикарпатье – Владимира-Волынского, Данилова, Кременца, Луцка, Львова и др. Зимой 1259/1260 гг. был вынужден участвовать в грабительском походе войск Бурундая на земли Малой Польши, во время которого с жителями Сандомира («Судомиря») на реке Висле Лев Данилович вёл переговоры о почётной сдаче, однако ордынцы не стали выполнять её условия. За эту двоякую позицию Льву Даниловичу было выражено порицание в польских анналах («Полное собрание русских летописей», том 2). В 1264 г., после смерти отца, Лев Данилович унаследовал волости, преимущественно расположенные в Западной, а в 1269 г. – в Восточной Галиции и Забужье. Лев I Данилович был обвинён волынским летописцем в убийстве в 1268 г. принявшего монашество бывшего Литовского великого князя Войшелка, крёстного отца его сына Юрия (Георгия) Львовича. Убийство произошло во владимиро-волынском Михайловском монастыре. Согласно версии местного летописца, Лев I Данилович «уби Воишелка завистью, оже бяшеть дал землю Литовьскую брату его Шварнуви» («Полное собрание русских летописей», том 2). В борьбе против внешних соседей Лев I Данилович неоднократно привлекал военную помощь из Орды, будучи в хороших отношениях с ханами и со всесильным темником Ногаем. За это он получил порицание от составителя Волынского летописца князя Владимира (Иоанна) Васильковича, т.к. во время возвращения из этих походов ордынцы неоднократно разоряли земли Юго-Западной Руси. Лев I Данилович сохранял мирные отношения с Литовским великим князем Тройденом (около 1272 – 1282 гг.), который в 1274 г. захватил у правителя Галицкой земли город Дорогичин. Зимой 1274/1275 гг. ордынцы привлекались для ответных действий русских князей в Понеманье (Чёрная Русь) во время осады, когда Лев I Данилович захватил Дорогичин, и русские войска осаждали Новогрудок. В 1276 г. Лев I Данилович захватил у Тройдена город Слоним. В 1273 г. Лев I Данилович возглавлял коалицию князей Юго-Западной Руси, которая помогала во внутрипольских делах правителю Кракова князю Болеславу V Стыдливому.