Преподавательская и приходская деятельность интересовали его меньше, чем литературная. Писать стихотворения и короткие рассказы Льюис Кэрролл начал ещё в Оксфорде. По совету друзей он стал публиковать их не под настоящим именем, а под псевдонимом Льюис Кэрролл. Льюис Кэрролл составил псевдоним на основе латинских вариантов своего настоящего имени: первое имя Чарлз на латыни – Carolus или Карл; отсюда – Кэрролл, второе имя Латуидж, происходящее от лат. Ludovicus или Людовик, было переделано в Льюис. Таким образом, Льюис Кэрролл выбрал производные от латинских вариантов своего имени и поменял их местами. Первым произведением, изданным под псевдонимом Льюис Кэрролл, была романтическая поэма «Одиночество» («Solitude»; 1856 г., журнал «The Train»). Успехом для Льюиса Кэрролла стала публикация в 1865 г. книги «Алиса в Стране чудес» («Alice's Adventures in Wonderland»). Прототипом главной героини стала дочь декана Крайст-Черч-колледжа Лидделла Алиса. Льюис Кэрролл неоднократно сопровождал детей Лидделла во время прогулок по реке. Во время одной из них (4 июля 1862 г.) Льюис Кэрролл и придумал историю об Алисе. «Алиса в Стране чудес» написана в жанре нонсенса и впоследствии послужила основой для появления жанра фэнтези. Среди множества образов и аллюзий, которыми наполнена сказка, есть и «автопортрет» Льюиса Кэрролла: писателю соответствовала птица Додо (когда писатель заикался, он произносил свою фамилию как До-До-Доджсон), которую Алиса встретила на берегу Моря слёз. Успех «Алисы в стране чудес» был для Льюиса Кэрролла неожиданным и в корне изменил его жизнь. Ходили легенды, что книга понравилась королеве Виктории и якобы она просила написать её продолжение. Льюис Кэрролл данный факт опровергал, вместо нового повествования об Алисе он опубликовал две книги о методе вычисления определителей, или детерминатов (понятия из линейной алгебры), который впоследствии получил название «конденсация Доджсона». Желая избежать усиленного внимания публики, в 1867 г. Льюис Кэрролл вместе с Генри Парри Лиддоном отправился в Россию. Официальной причиной поездки было стремление представителей «Оксфордского движения» упрочить связи с РПЦ. Неофициальным поводом покинуть Британию был обычай отправлять на континент выпускников Оксфорда, чтобы они могли отдохнуть после длительного периода учёбы. В поездке Генри Лиддону и Льюису Кэрроллу удалось посетить не только Санкт-Петербург и Москву, но также Нижний Новгород и Варшаву (в то время входила в состав Российской империи). Ключевым событием поездки стало посещение Троице-Сергиевой лавры 12 августа 1867 г., во время которого Генри Лиддон и Льюис Кэрролл с разрешения епископа Леонида (Краснопевкова) присутствовали на Божественной литургии.