В 1894 г. в Головинском монастыре Казанской иконы Божьей Матери вместо деревянной была заложена каменная ограда. Над св. вратами была поставлена икона Божьей Матери «Сладкое лобзание», подаренная обители иеросхимонахом Аристоклием (Амвросиевым). В 1906 г., при игуменье Евгении, строительство каменной ограды было окончено, устроены конный двор и квасоварня. В 1900 г. на средства известного московского благотворителя почётного гражданина Михаила Петровича Аристова в обители открыли школу грамотности в отдельном корпусе, который освятил в 1901 г. Дмитровский епископ Трифон (Туркестанов). Вместо обветшавшей деревянной колокольни (1882 г.) в ознаменование 25-летия обители по проекту архитектора Александра Афанасьевича Латкова в Головинском монастыре Казанской иконы Божьей Матери была возведена новая, трёхъярусная колокольня (1911–1913 гг.) высотой 25 саженей – по количеству лет, прошедших с момента основания обители. К 1910 гг. в Головинском монастыре Казанской иконы Божьей Матери были также построены деревянные двухэтажный флигель со Спасской церковью и с шестью кельями; двухэтажный корпус (длина 7 саженей и 1 аршин, ширина 7 саженей) с покоями настоятельницы на нижнем этаже и пятью сестринскими кельями – на верхнем; одноэтажный на каменном фундаменте корпус (1888 г.) с семью кельями; другой одноэтажный на каменном фундаменте корпус (1888 г.) с шестью кельями; трапезная, «хлебенная», житница, службы. За оградой Головинского монастыря Казанской иконы Божьей Матери находились два дома – для священника и диакона, просфорнические кельи, три гостиницы, скотный двор и дом для рабочих. В обители и за оградой были разбиты фруктовый сад, парк с липовыми и берёзовыми аллеями, цветники, выкопаны пруд и несколько колодцев, в 1885 г. устроено монастырское кладбище. В иконостасе Казанского храма, слева от царских врат, находилась почитаемая Казанская икона Божьей Матери (около 1860 – 1862 гг.; высота 11/4 аршина, ширина 141/2 вершка), принесённая в обитель И.И. Гулиным и первыми насельницами. В 1882 г. на средства купца Н.И. Сидорова образ был украшен позолоченной серебряной ризой (84-й пробы) и венцом с драгоценными камнями. 8 июля (в день празднования Казанской иконе Божьей Матери) и 27 июля (в день открытия обители) в Головинском монастыре Казанской иконы Божьей Матери совершались крестные ходы с этой иконой. В Троицком храме хранились несколько икон, подаренных Н.И. Сидоровым. Справа от царских врат находился Нерукотворный образ Спасителя, украшенный сребропозлащённой ризой с эмалью работы фабриканта А.А. Овчинникова. В алтаре хранился другой Нерукотворный образ Спасителя на кипарисовой доске (высота 3 вершка, ширина 21/2 вершка) в сребропозлащённой ризе с эмалью. Другой храмовый образ, Святой Троицы (высота 93/4 вершка), основатель Головинского монастыря Казанской иконы Божьей Матери подарил сёстрам в 1887 г., к освящению монастырского собора. Эту икону обрамляла чеканная сребропозлащённая риза со стихами на лицевой стороне: «Авраам мужей триех странных приемлет,/ Поклонся к земле, ноги их объемлет / И пречестне их в дому своем учреждает./ Бог его Сый в сих благословляет,/ Сарре сказуя сына родити,/ Смеющейся же ей рече сему быти». В правом приделе Троицкого собора находилась чтимая Черниговская икона Божьей Матери – маленький «снимок» с чудотворного образа из Гефсиманского скита Троице-Сергиевой лавры. По преданию, эту икону подарил супруге благотворителя обители купчихе М.П. Киселёвой (1844–1885 гг.) иеромонах преподобный Варнава (Меркулов).