24 июля председатель ТатЧК Георгий Матвеевич Иванов телеграфировал М.И. Лацису: «Митрополит Кирилл выехал по разрешению бюро пропусков ВЦИК от 6 июля и заявил, что по выезду из Москвы от ВЧК не зависит. Как поступить, если он выехал по разрешению бюро пропусков?». 18 августа Г.М. Иванов повторно обратился к М.И. Лацису с просьбой подтвердить необходимость задержания Кирилла. В тот же день М.И. Лацис телеграфировал арестовать архиерея. 19 августа, сразу после богослужения в Богородицком монастыре в праздник Преображения Господня, Кирилл был арестован и помещён в тюрьму ЧК в Казани. Через несколько дней его этапировали в Москву. В заключении Секретного отдела ВЧК по делу Кирилла предлагалось, «принимая во внимание политическую неблагонадёжность Кирилла, причислить его небольшое преступление к преступлениям неподчинения распоряжениям советской власти и сослать его в Соловецкий монастырь на всё время гражданской войны». 27 августа это решение было утверждено Президиумом ВЧК. Кирилл, в свою очередь, отверг обвинение в выезде из Москвы без разрешения: «Никто и никогда не обязывал меня подпиской о невыезде из Москвы... Осуждение меня Президиумом ВЧК к заключению до конца гражданской войны признаю недоразумением». До отправки на Соловецкие острова Кирилл должен был содержаться в Ордынском концентрационном лагере принудительных работ в Москве. 25 ноября 1920 г. Управление лагерей принудительных работ НКВД дало указание начальнику Ордынского лагеря воздержаться от перевода Кирилла на Соловки до пересмотра его дела; это указание было передано начальнику Таганской тюрьмы, где Кирилл в действительности содержался с октября. После эвакуации в ноябре 1920 г. из Крыма войск генерала Петра Николаевича Врангеля гражданская война на основной части страны была фактически завершена, и Кирилл, согласно приговору, следовало освободить. Кроме того, на него распространялась объявленная ВЦИК амнистия в честь трёхлетия Октябрьской революции. Однако 9 декабря того же года Президиум ВЧК принял решение «амнистировать К.И. Смирнова и срок заключения сократить до 5 лет, считая со дня заключения под стражу». В Таганской тюрьме Кирилл находился в одной камере с епископами Феодором (Поздеевским) и Гурием (Степановым). В тот период в тюрьме заключённому духовенству было разрешено совершать богослужения, обычно их возглавлял Кирилл в сослужении епископов Феодора и Гурия. Находясь в заключении, Кирилл через своих викариев продолжал принимать посильное участие в управлении Казанской епархией. 7 ноября 1920 г. Кирилл был избран почётным членом Казанской духовной академии. 4 февраля 1921 г. утверждён в этом звании патриархом Тихоном. Епископ Алексий (Симанский; впоследствии патриарх Московский и всея Руси Алексий I) 27 мая 1921 г. писал митрополиту Арсению (Стадницкому) о Кирилле и его сокамерниках: «...У них чисто, много им посылают, так что со стороны внешней они обставлены хорошо. Надежды на Казань у него нет, в смысле возвращения туда. Патриарх хочет, в случае его освобождения, о чём хлопочут его благодетели, назначить его в Киев, где, по словам Патриарха, происходит нечто невообразимое». По словам епископа Алексия, Кирилл не желал этого назначения.