Раньше, в середине августа, Кирилл прибыл в Москву, где принял участие в третьей сессии поместного Собора. 20 августа 1918 г. он был избран заместителем члена соборного Совета, несколько раз исполнял на соборных заседаниях обязанности товарища (заместителя) председателя Собора. 13 сентября избран главой соборной делегации, которая должна была передать в высшие советские органы власти постановление поместного Собора о необходимости отмены антицерковной инструкции Наркомюста РСФСР от 30 августа 1918 г., согласно которой правовой статус признавался лишь за приходскими собраниями, а церковь в целом лишалась всех юридических прав. 18 сентября Кирилл от имени Отдела о высшем церковном управлении выступил на соборном заседании с докладом «О церковных округах». Первоначально предполагалось, что эти округа должны были объединить несколько соседних епархий только в плане пастырско-миссионерской деятельности. Однако в ходе работы Собора были приняты постановления, в которых упоминались митрополичьи округа как центры церковной власти. Это обстоятельство нашло отражение в докладе Кирилла, который выступил за наделение церковных округов также и административно-судебными полномочиями. Доклад вызвал оживлённую дискуссию, в конце которой было принято решение об одобрении предложения Кирилла в целом; работа по распределению епархий по округам передавалась Высшему церковному управлению. Однако из-за последующих событий в стране и в жизни Русской церкви это решение не осуществилось. 19 сентября Кирилл выступил с докладом «Об управлении духовно-учебными заведениями, церковноприходскими школами и законоучительством в светских учебных заведениях» по поручению соборных отделов – духовно-учебных заведений, церковноприходских школ и законоучительного. «Школа духовная уничтожена, над духовно-учебными заведениями нависла угроза прекращения их существования», – отметил Кирилл в докладе и предложил передать дело духовного образования школьно-просветительскому отделу Высшего Церковного Совета (ВЦС). 20 сентября, в заключительный день работы поместного Собора, Кирилл принял участие в обсуждении подготовленного им доклада «Об устроении Православной Церкви в Закавказье», в котором, в частности, упоминалось о необходимости образования Бакинской епархии, которая способствовала бы укреплению присутствия РПЦ в Закавказье. Окончательное решение по этому вопросу было передано на рассмотрение ВЦС. После окончания работы поместного Собора Кирилл продолжал служение в Москве в качестве члена Священного Синода и ВЦС, пребывал в московском в честь Рождества Пресвятой Богородицы монастыре. 24 декабря 1919 г. был арестован по распоряжению ВЧК. В тот же день был помещён в тюрьму Новгородский митрополит Арсений (Стадницкий), патриарх Тихон определён под домашний арест. По мнению исследователей, арест Тихона и членов Синода был произведён ВЧК без санкции других советских органов. Последовала переписка между управляющим делами Совнаркома Владимиром Дмитриевичем Бонч-Бруевичем, заведующим восьмым отделом Наркомюста Петром Ананьевичем Красиковым и начальником Секретного отдела ВЧК Тимофеем Петровичем Самсоновым.