Храм имеет восемь куполов: пять над наосом и три над лити. Над лити расположена ризница, над экзонартексом раньше находилась библиотека. Установленный в 1870 г. иконостас выполнен из серого мрамора. Росписи есть только в центральном куполе. Вход в монастырь расположен в середине южного корпуса. В древности на этом месте возвышалась башня, возведение которой исследователи относят к XI–XII вв. В стене над входом устроен парекклисион в честь иконы Божьей Матери «Портаитисса» (1875 г.). Его иконостас сделан из дерева оливы на средства благочестивой россиянки в память чуда от иконы, происшедшего во время путешествия иеромонаха Мелетия в Россию. Левая часть корпуса построена в 1819 г., правая – в 1875 г. В южном корпусе находится архондарик, в юго-восточном углу за пределы стен выступает башнеобразный объём с парекклисионом во имя равноапостольных Константина и Елены (расписан монахом Вениамином из Галатисты в 1819 г., служил во время строительства кафоликона монастырским собором) и наверху – с парекклисионом Всех святых. В северном корпусе расположены кельи, больничная церковь Николая Чудотворца и новое помещение библиотеки, в западном – четырёхъярусная колокольня (1820 г.), трапезная (1871 г.) и кельи, в восточном (1728 и 1820 гг.) – кельи. К западу от Кастамонита находится кафизма Святой Троицы, построенная в 1894 г. монахом Паисием; в настоящее время здание, включающее небольшой храм, пребывает в полуразрушенном состоянии. К юго-востоку от монастыря расположена небольшая бескупольная кладбищенская церковь во имя архангелов Михаила и Гавриила (1846 г.); на расстоянии 1 км к северу от Кастамонита, на месте древней обители Неакиту, – парекклисион преподобного Антония (с иконостасом 1670 г.). Вне стен монастыря также находится парекклисион Рождества Пресвятой Богородицы (Панагуда) с поствизантийскими фресками. На расстоянии немного менее 3 км от Кастамонита расположена монастырская пристань (по соглашению построенная на территории монастыря Дохиар) с купольным парекклисионом Николая Чудотворца. От древней пристани, находившейся западнее, остались руины башни, первоначально принадлежавшей обители Ксирокастр. Значительная часть книжного собрания Кастамонита (в том числе славянские рукописи, подаренные Радичем) утрачена: «Книг же тамо в то время излишных, учительных не бяше, точию место иногда бывшей библиотеки, и в ней малие некие останкы; егда бо монастир обнища, тогда и книги расточишася». В каталоге, составленном С. Ламбросом, числится 111 рукописей (15 пергаменных, одна на бомбицине, остальные бумажные), позднее к ним было присоединено ещё несколько манускриптов из типикарницы, в том числе Ath. Konstamon. 114, содержащий легендарную историю монастыря и рассказ о событиях на Афоне в 1821 г. Древнейшие манускрипты – «Лествица» Иоанна Лествичника и «Сотницы» Максима Исповедника Ath. Konstamon. 7 (XI в.), Апостол Ath. Konstamon. 101 (XI в.), Евангелие-тетр Ath. Konstamon. 105 (XI в.), Евангелие-апракос Ath. Konstamon. 100 (XII в.), а также листы из рукописи Х в. Ath. Konstamon. 111. Рукопись Ath. Konstamon. 99 представляет собой палимпсест: нижний слой текста – Жития святых на латинском языке XII в., верхний – Евангелие XIV в.