4 октября 1907 г. архимандрит Андрей был хиротонисан во епископа Мамадышского. Будучи председателем Совета братства Гурия Казанского, епископ Андрей 4 февраля 1909 г. создал и возглавил кружок сестёр – сотрудниц братства. При кружке с декабря 1909 г. по декабрь 1911 г. в Казани издавался миссионерский журнал «Сотрудник братства святителя Гурия», редактором (а затем редактором-издателем) которого являлся архиерей; это издание освещало миссионерскую деятельность в Казанской и смежных с ней епархиях. Менее масштабной была деятельность братства по борьбе со старообрядчеством. Эта задача не ставилась как приоритетная, старообрядчество не было широко распространено в поволжских губерниях. 14 ноября 1869 г. при братстве для этих целей был учреждён специальный отдел. В его обязанности входило, прежде всего, проведение собеседований со старообрядцами и издание полемической литературы. Однако активность на этом направлении стала проявляться лишь с 1901 г. с созданием по инициативе архимандрита Андрея (Ухтомского) противораскольнического отделения с собственным членством и бюджетом. Собеседования и публичные беседы со старообрядцами в поволжских губерниях с момента учреждения братства вели его члены. Братство Гурия Казанского существенно повлияло на ход просветительской деятельности среди народов Поволжья и Сибири, распространяло начальное образование, заложило в Поволжье основы системы народного образования. Его деятельность способствовала формированию в этих регионах национальной интеллигенции, появлению православного инородческого духовенства, распространению православия. Покровительство братству оказывали императоры Александр II, Александр III и Николай II, обер-прокуроры Святейшего Синода Дмитрий Андреевич Толстой, Константин Петрович Победоносцев, П.П. Извольский и др. После Октябрьской революции 1917 г. братство Гурия Казанского прекратило существование. Братские школы постановлением СНК от 11 декабря 1917 г. были переданы из духовного ведомства в ведение Народного комиссариата по просвещению. В 1933 г. органами ОГПУ было сфабриковано дело о «контрреволюционной, религиозно-монархической организации братства св. Гурия в Татарской АССР» с «контрреволюционными ячейками в Кукморском, Сабинском, Рыбно-Слободском, Акташском и Октябрьском районах». По утверждению следствия, организация состояла под идеологическим и политическим руководством епископа Андрея (Ухтомского), её целью было «свержение советской власти и установление на её развалинах новой “Святой Руси”». Были арестованы бывшие члены братства Гурия Казанского (Роман Павлович Даулей, Александр Васильевич Васильев, Николай Васильевич Никольский, бывшая игуменья Покровской женской общины Надежда (Боровицкая) и др.), а также лица, сохранявшие связи с епископом Андреем (Ухтомским). По итогам следствия были вынесены приговоры, преимущественно в отношении тех, кто не прекратили общение с епископом Андреем. Многие из бывших сотрудников братства Гурия Казанского, которым было предъявлено обвинение по ст. 58 п. 11 УК РСФСР, из-за отсутствия доказательств были освобождены под подписку о невыезде. В 1993 г. православное братство Гурия было воссоздано в Казанской епархии, его члены занимаются просветительской деятельностью среди молодёжи, военных, заключённых и др.