Несмотря на несомненные успехи в деятельности переводческой комиссии и братских школ, перевод текстов церковных служб и обучение нерусского населения на родном языке вызывали критику ряда церковных иерархов, части консервативно настроенных политиков и деятелей народного просвещения, которые считали, что подобные меры уменьшают русификаторское воздействие на инородцев и могут привести к развитию в их среде национализма и сепаратизма. Н.И. Ильминский и его последователи утверждали, что русификация должна стать результатом принятия православия, чему способствует обучение детей на понятном для них языке. Иван Яковлевич Яковлев писал, что «дело церкви и школы – дело единое: миссионерское просвещение инородцев светом христианской веры; могучее орудие для этого – родной язык. Сделайте инородцев путём родного языка православными, и они будут русскими». В ведении братства находились миссионерские приюты. В 1875 г. по инициативе архиепископа Антония (Амфитеатрова) в казанском Преображенском монастыре был открыт приют, готовивший кадры для миссии в Казани и в Сибири, в основном, из нерусского населения. Братство Гурия Казанского обязывалось расквартировывать у себя миссионеров приюта, а также воспитанников духовно-учебных заведений, посылаемых в Казань от Православного миссионерского общества, и обучать их инородческим языкам. Деятельность приюта не была успешной, к 1884 г. встал вопрос о его реорганизации. Миссионерско-просветительским целям служило Покровское подворье братства, учреждённое в 1912 г. в Спасском уезде на пожертвованном Александрой Петровной Ермоловой участке земли с двумя домами и домовой церковью. Кроме того, при братстве действовали миссионерские кружки-отделения. К 1910 г. их было пять: Мамадышский, Чистопольский, Козмодемьянский, Лаишевский и Царёвококшайский. В 1907 г. при церкви села Елышева Мамадышского уезда Совет братства Гурия Казанского открыл приют-школу с общежитием для девочек и престарелых женщин татарок. При школе был устроен фельдшерский женский пункт для оказания бесплатной медицинской помощи членам приюта и жителям уезда. При непосредственном участии Совета братства Гурия Казанского в казанском во имя Иоанна Предтечи монастыре был устроен благотворительный приют для бедных новокрещёных христиан, а также для лиц, желающих принять крещение. Он содержался за счёт средств братства. В 1905–1907 гг. среди крещёных татар в Казанской епархии началась новая волна отпадения в ислам. В 1905 г. архимандрит Андрей (Ухтомский) основал при братстве Гурия Казанского Общество христианской взаимопомощи для охранения православных от «иноверной кабалы». Общество оказывало помощь (в том числе материальную) крещёным татарам и даже инославным, стремясь ослабить влияние мусульманских агитаторов, материально поддерживавших тех, кто переходили в ислам. В 1907 г. по поручению обер-прокурора Святейшего Синода Петра Петровича Извольского архимандрит Андрей представил проект по улучшению миссионерского дела в Казанской епархии, предлагая объединить все миссионерские учреждения с возложением ответственности за дело миссии на одно лицо. После рассмотрения проекта было принято решение об учреждении в Казанской епархии кафедры третьего викарного епископа с присвоением ему именования «епископ Мамадышский»; он вместо ректора Казанской духовной академии становился заведующим миссионерскими курсами в Казани.