При монастыре действовала школа, где мальчики имели возможность учиться не только у местных клириков, но также у ирландских монахов и других паломников, посещавших Гластонбери ради поклонения святыням. В Житиях сообщается, что Дунстан ревностно постигал книжную учёность и отличался выдающимися способностями к различным ремёслам и игре на арфе. В середине 920 гг. дядя Дунстана, Кентерберийский архиепископ Этельхельм (923–926 гг.), пригласил будущего святителя в Кентербери и представил королю Этельстану. Некоторое время Дунстан жил при дворе, но, видимо, не смог найти общий язык с другими юношами из королевского окружения. Согласно «Житию В.», недоброжелатели обвинили Дунстана в изучении языческой премудрости и колдовстве. Возможно, поводом к обвинениям послужил интерес Дунстана к книгам, в том числе к трудам античных авторов. Первоначально Дунстан колебался в выборе жизненного пути и даже собирался жениться, однако со временем последовал советам родственника Эльфхеаха, епископа Уинчестерского (ум. в 951 г.), принёс монашеские обеты и был рукоположён во пресвитера. До 940 г. Дунстан оставался при королевском дворе. В «Житии В.» сообщается, что король Эадмунд, преемник Этельстана, поверил клеветникам и отправил Дунстана в изгнание, но он попросил убежища и заступничества у прибывших к королю франкских послов. Через несколько дней после этого, во время охоты, королевский конь понёс и выскочил на край отвесного утёса. Готовясь к неминуемой смерти, Эадмунд понял, что обошёлся с Дунстаном несправедливо, и решил, что, если останется жив, исправит ошибку. После этого конь немедленно остановился. После возвращения король призвал к себе Дунстана и отправился с ним в Гластонбери. Эадмунд повелел возродить опустевший монастырь, назначил Дунстана настоятелем и даровал обители обширные земельные владения. Сохранилась дарственная грамота короля Эадмунда «Дунстану, аббату Гластонбери», датированная 940 г. Дунстан немедленно приступил к восстановлению монастыря: возвёл новый храм во имя апостола Петра, обновил кельи и другие постройки. За 15 лет настоятельства создал хорошо организованную и дисциплинированную монашескую общину, жившую в строгом соответствии с Уставом Венедикта Нурсийского. Эта община стала примером для монахов-реформаторов других реформированных монастырей, созданных единомышленниками Дунстана, среди которых были Этельвольд, монах из Гластонбери, впоследствии настоятель монастыря Абингдон и епископ Уинчестерский (963–984 гг.), и Освальд, монах из Флёри, впоследствии епископ Вустерский (962–972 гг.) и основатель монастыря Рамси. Дунстан принимал участие в государственных делах, был советником короля Эадмунда и его преемника короля Эадреда (946–955 гг.), передавшего на хранение Дунстану большую часть личных сокровищ. Сохранилось завещание короля Эадреда, засвидетельствованное Дунстаном. Отношения Дунстана с сыном Эадмунда, короля Эадви (955–959 гг.), были сложными из-за взаимной неприязни. Дунстан подписал несколько грамот короля Эадви, датированных 956 г., но в том же году, согласно Англосаксонской хронике, был лишён должности настоятеля и всех владений и изгнан из страны. Он отправился на континент и провёл около года в Генте, в монастыре св. Петра, где имел возможность познакомиться с опытом реформаторов из монастыря Клюни.