В 957 г. Дунстан вернулся в Англию по приглашению младшего брата Эадви, Эадгара (959–975 гг.), избранного королём Мерсии и Нортумбрии, двух крупнейших провинций, которые отвергли власть Эадви. Эадгар передал ему епископскую кафедру в Вустере, а затем и в Лондоне. После смерти Эадви в 959 г. Эадгар стал королём всей Англии. Он находился под сильным влиянием Дунстана и других церковных реформаторов. В 960 г. Дунстан занял Кентерберийскую архиепископскую кафедру. В годы правления Эадгара оставался советником и наставником короля, который за усердное покровительство церкви и монастырям был прозван «отцом монахов». В Житиях Дунстану приписывается непосредственное участие в реформе монашеской жизни в обителях Малмсбери, Бат и др., хотя он чаще выступал вдохновителем преобразований. Целью реформы было освобождение монастырей от власти светских магнатов, на землях которых они располагались, и создание церковной иерархии, которая будет существовать и действовать независимо от светской власти. Исключительное право контроля над монастырями передавалось в руки короля, представители местной светской знати лишались возможности назначать настоятелей и вмешиваться в дела обителей. В кафедральных соборах вместо «секулярных каноников», клириков из белого духовенства, часто женатых и проживавших в собственных домах, стали служить жившие общиной монахи. Во вновь основанных и реформированных монастырях вводился Устав преподобного Венедикта, было унифицировано богослужение. Эти преобразования отражены в документе, принятом в 966 г. на Соборе в Уинчестере и получившем название «Уставное соглашение» (Regularis concordia). Дунстану нередко приписывается авторство этого текста и ряда законов, изданных в правление короля Эадгара, но в действительности эти документы создавались коллективно. Как полагают исследователи, он принимал участие в разработке специальной церемонии для коронации Эадгара в Бате (973 г.). В годы правления преемников Эадгара, Эадвеарда Мученика (975–978 гг.) и Этельреда Нерешительного, Дунстан оставался главным королевским советником, хотя его влияние постепенно падало. По преданию, Дунстан предсказал обрушившуюся на Англию после его смерти трагедию датских и нормандского завоеваний, объявив её возмездием за кровь короля Эадвеарда, убитого, как считается, по повелению его мачехи, матери Этельреда. В последнее десятилетие жизни Дунстан проводил большую часть времени в Кентербери, занимаясь благотворительностью и делами организованной им школы. Согласно Житиям, он был очень мягок и терпелив в обращении с учениками. По более поздней легенде, школяры, страдавшие от жестокости наставников, обращались за помощью к святителю, и их просьбы никогда не оставались без ответа. В монастыре Августина в Кентербери Дунстан построил новый храм и освятил его во имя апостолов Петра и Павла и Кентерберийского архиепископа Августина. Дунстан часто молился в монастыре у гробниц Августина и короля Этельберта; заботился о строительстве церквей, об исправлении ошибок в книгах соборной библиотеки и отливке новых колоколов для кафедрального собора. Согласно Житиям, в 988 г., во время всенощного бдения на праздник Вознесения Господня, Дунстан получил откровение о скорой смерти и через три дня скончался.