5 июня 1791 г., по мнению исследователей,) в столице, Моисей был хиротонисан во епископа Феодосийского и Мариупольского, викария Екатеринославской епархии. Стал втоорым Феодосийским викарием после кончины епископа Дорофея (Возмуйлоса; ум. 10 сентября 1790 г.). К этому викариатству было причислено православное население Крыма и Приазовских степей, в большинстве своём – греки. Кафедральным собором стала церковь в честь Введения во храм Пресвятой Богородицы (сохранилась) в Феодосии, а архиерейский дом с 1790 г. располагался в бывшем путевом дворце императрицы Екатерины II в Старом Крыму – городе, «населённом исключительно фанатическими мусульманами». «Это обстоятельство, – по мнению историка Николая Никифоровича Мурзакевича, биографа Моисея, – соединённое с лишением некоторых удобств жизни, имело печальный исход на впечатлительного» архиерея. После кончины 5 октября 1791 г. Г.А. Потёмкина епископ сопровождал гроб с его телом в Николаев, где 20 ноября отслужил заупокойную литургию; 23 ноября того же года участвовал в его погребении в склепе Екатерининской церкви Херсона. Сразу же на Моисея усилилось давление, посыпались оскорбления со стороны недоброжелателей светлейшего князя. Обстоятельства и причины смерти Моисея остаются невыясненными. Утром 6 октября 1792 г. он был найден в своей спальне мёртвым, с тремя ранами на шее. На полу был обнаружен складной нож. Прибывший губернатор Таврической области генерал-майор Семён Семёнович Жегулин «долго рассматривал... похолодевший труп» Моисея, затем написал рапорт, в котором зафиксировал факт убийства епископа. Были версии о его убийстве «домашними» или местными «разбойниками». Однако тайному советнику Василию Степановичу Попову, статс-секретарю императрицы Екатерины II, С.С. Жегулин 14 октября 1792 г. писал о том, что Моисей скончался «несчастным образом от своих собственных рук... Не руки его, ниже воля суть виновники сего несчастия, но закоснелые геморроидальные припадки, а от них уже апоплексических и меланхолических сих последних в самой высочайшей степени». Вскоре и епископ Нижегородский и Алатырский Дамаскин (Семёнов-Руднев) сообщил в письме своему другу епископу Коломенскому и Тульскому Афанасию (Иванову) о том, что Моисея «свела в могилу печаль и туга по Потёмкину» и, «впадши в невероятное безумие», он «сам наложил на себя руки». Митрополит Платон (Левшин) писал епископу Афанасию (Иванову): «Кончина страшная! Особливо, что уверены, аки бы от себя... Я читал губернаторский рапорт по исследовании, чем и кончено всё, но он показался мне весьма неполным и сомнительным». Моисей был похоронен в городе Старый Крым в церкви в честь Успения Пресвятой Богородицы (сгорела в 1825 г., впоследствии воссоздана). Известен исследователям как проповедник «нравственно-практической» школы митрополита Платона (Левшина), стремился к ясности и строгости стиля; составил две краткие надгробные речи князю Г.А. Потёмкину (1792 г.), «российскому Ахиллесу», «создателю флотов». Первое «надгробие» (обширная эпитафия на кончину Моисея) было написано и опубликовано в 1794 г. стихотворцем и переводчиком Василием Григорьевичем Рубаном (1742–1795 гг.). Затем на латинском языке появилась «Елегия на Моисея епископа, смертию насильственною убитого» (1795 г.), которую приписывали иеромонаху Августину (Виноградскому). На русский язык её перевёл митрополит Платон (Левшин).