Две челобитные епископа Александра заставили Маркелла действовать в защиту интересов своей епархии – обратиться к царю с просьбой не отнимать у Вологодской епархии Яренский уезд. В 1659 г., согласно царскому указу, спорная территория отошла к Вологодской епархии. Спор возобновился в конце 1660 гг., когда Вологодским архиепископом был Симон. В 1645–1652 гг. Маркелл обращался к патриарху Иосифу с просьбой о размежевании границ с Ростовской митрополией. Одной из претензий Маркелла была выдача перехожих грамот священникам в Вологодскую епархию Ростовским митрополитом Ионой. Маркелл часто делал вклады в вологодские монастыри. Например, в завещании его преемника архиепископа Симона упомянуты «понагия золотая в ней образ вырезан на кости Воплощение..., что взята из Корнильева монастыря, а дача была Маркела архиепископа..., да книга в десть Никонская чиновная, взята из Корнильева ж монастыря, а дал ея Маркел же архиепископ» («Акты, относящиеся до юридического быта Древней России, том 3). В Российской национальной библиотеке в собрании бывшей библилотеки Соловецкого монастыря хранятся шесть книг с владельческими записями Маркелла. Сохранилось два завещания Маркелла. Первое было написано в ноябре 1661 г., почти за полтора года до смерти, «часа ради смертного» («Вологодские епархиальные ведомости»). В «Изустной росписи» имущества Маркелла перечислены его иконы, книги, деньги, «рухлядь». Многие вещи Маркелл завещал соловецкому старцу Иосифу, иеромонаху Александру, своим приказным людям, позаботился о вдове и дочери некоего Ивана Свищева. Дал указание сделать большие вклады келейными деньгами в Соловецкий и Димитриев Прилуцкий в честь Всемилостивого Спаса, Происходнения честных древ Креста Господня мужской монастырь. Основную же часть «рухляди» Маркелл наказывал «продать, а деньги роздать нищим», «денги мои келейные достальные серебряные, что за вкладами и за росходом в остатке будут, роздать все нищим же на погребенье, и в тюрмы, и в богаделни». За неделю до смерти, 15 марта 1663 г., Маркелл призвал к себе близких людей духовного и светского звания и «приказал всё в кельях пересмотреть налицо». Было составлено второе завещание Маркелла, при этом основные распоряжения остались прежними. Незадолго до смерти Маркелл послал гонца к царю за разрешением принять схиму. Дозволение было получено уже после кончины святителя, который 19 марта, за три дня до смерти, принял схиму. Отпевание Маркелла 2 мая 1663 г. совершил Ростовский митрополит Иона, после чего тело было переправлено на судне в Соловецкий монастырь (очевидно, погребение в этой обители соответствовало предсмертной воле Маркелла). По сообщению соловецкого архимандрита Варфоломея, они с братией 5 июня 1663 г. «вышед встретили на морской пристани и принесли в соборную церковь и надгробная над ним совершили и погребли в часовне, где опочивает чудотворец Герман. А от преставления его до того времени, как ныне привезён к нам в монастырь одиннадцать недель, а тело его ничим же рушимо и лице светло, дух же исходит от тела его добровонен». Маркелл канонизирован в лике святителей, точное время начала почитания исследователям неизвестно. В июле 2003 г. во время раскопок в церкви во имя преподобного Германа Соловецкого произошло обретение мощей Маркелла, на которое ранее было получено благословение патриарха Алексия II (Ридигера). 19 августа 2003 г. мощи были перенесены в домовую церковь в честь Собора Соловецких святых. Вскоре были составлены тропарь и кондак святителю, в 2004 г. была создана служба Маркеллу, и написана первая его икона. В 2007 г. мощи Маркелла были перенесены в Спасо-Преображенский собор, где хранились в алтаре на горнем месте, а в 2008 г. ковчег с мощами был перенесен в тёплую церковь во имя Филиппа Московского.