В 1965 г. Леонид подписал составленное архиепископом Ермогеном (Голубевым) так называемое Обращение десяти архиереев на имя патриарха Алексия I (Симанского) с предложением восстановить законные права духовенства в приходских собраниях. Выступление группы авторитетных архипастырей вызвало резко негативную реакцию со стороны Совета по делам РПЦ. Инициатор обращения архиепископ Ермоген (Голубев) был вынужден уйти на покой, в отношении других архиереев власти ограничились строгим предупреждением, хотя Леонид и отказался снять свою подпись под документом. В период архиерейства Леонид укрепил финансово-хозяйственную жизнь Пермской епархии, принимал меры к реставрации кафедрального Свято-Троицкого собора Перми, где стал настоятелем. Сделал регулярными архиерейские службы в соборе по субботам, воскресеньям и праздничным дням. Часто совершал поездки по приходам, многократно служил в Соликамске, Кунгуре, Чусовом. Был заботлив, но требователен к духовенству. Приглашал в епархию образованных людей из других областей для возможного рукоположения во священники и дальнейшего служения. Был любим паствой за простоту и доступность в общении с прихожанами. С июля по октябрь 1966 г. временно управлял Свердловской и Челябинской епархией. 8 октября 1966 г. назначен архиепископом Рижским и Латвийским. В период долгого архиерейского служения Леонида в Латвии количество приходов оставалось неизменным, тем не менее, во многих храмах в это время был сделан капитальный ремонт, проведено отопление. Особо Леонид заботился о монашеских обителях – рижском Сергиевом во имя Святой Троицы женском монастыре и приписанной к нему пустыни Преображения Господня, ставших известными как духовные центры далеко за пределами епархии. По инициативе Леонида духовником Преображенской пустыни стал почитаемый верующими по всей стране архимандрит Таврион (Батозский). В пустыни были отремонтированы храмы, построены трапезная и гостевой дом; обитель привлекала паломников со всего СССР. 7 сентября 1979 г. Леонид был возведён в сан митрополита. 20 августа 1988 г. награждён правом ношения второй панагии. За военно-медицинскую службу во время Великой Отечественной войны награждён орденом Отечественной войны второй степени, медалями «За боевые заслуги», «За оборону Ленинграда», «За победу над Германией в Великой Отечественной войне 1941–1945 гг.». Удостоен церковных наград: орденов князя Владимира второй степени (1984 г.), святого Сергия Радонежского второй (1983 г.) и первой (1988, 1989 гг.) степени. Отпевание Леонида в рижском кафедральном Свято-Троицком соборе 10 сентября 1990 г. возглавил Курский и Белгородский архиепископ Ювеналий (Тарасов; впоследствии – митрополит). Похоронен в Преображенской пустыни близ Елгавы.