В начале декабря 1812 г. Лаврентий получил указ сопровождать обоз с ценностями обратно в Москву; 12 декабря выехал из Вологды и 31 декабря прибыл в Москву. Первоначально поселился в Златоустовском монастыре, который не пострадал от пожаров, но подвергся разграблению и осквернению (так, в Троицкой церкви французские солдаты устроили конюшню). В январе 1813 г., переселившись в Перервинский монастырь, приступил к исполнению синодского указа, которым предписывалось сделать опись имущества и подать ведомости о том, «что в каждом монастыре разрушено, сгорело, похищено». 6 апреля того же года освятил восстановленную надвратную церковь в честь Толгской иконы Божьей Матери (XVIII в.), а 9 мая – храм во имя Николая Чудотворца в Перервинской обители. К февралю 1813 г. в монастыре проживали уже больше сотни иноков. Одновременно к ноябрю 1813 г. Лаврентий восстановил московский в честь Богоявления мужской монастырь. Был казначеем комитета «Высочайше составленного, для золочения глав» на соборах Московского Кремля, с 1 декабря 1813 г. – присутствующим в Московской духовной консистории. В 1814 г. Лаврентий был уволен от должности префекта Перервинской духовной семинарии и назначен членом Московского комитета духовной цензуры; 30(20?) сентября 1815 г. уволен от управления Перервинским монастырём. 26 июня 1815 г. Синод поручил ему возобновление Архангельского собора Московского Кремля, выделив на это 40 тыс. руб. ассигнациями. Убранство собора было обновлено: в частности, колонны иконостаса заменены резными и изготовлены резные царские врата. 26 июня 1816 г. по рекомендации епископа Августина (Виноградского) Лаврентий был переведён настоятелем в Высокопетровский во имя святителя Петра, митрополита Московского, монастырь, 13 марта 1817 г. назначен благочинным мужских монастырей Московской епархии. 30 августа 1816 г. император Александр I пожаловал Лаврентию орден святой Анны второй степени за «отличное усердие, оказанное при восстановлении духовной части в Москве после нашествия неприятельскаго». Вскоре Лаврентий был представлен императору. 12 марта 1818 г., в день восшествия на престол императора Александра I, Лаврентий произнёс свою 1перву проповедь в столичном Казанском соборе. Ревельский епископ Филарет (Дроздов) и Санкт-Петербургский митрополит Амвросий (Подобедов) при предварительной цензуре назвали проповедь «очень хорошею». 7 апреля того же года при освящении церкви в городовой тюрьме Санкт-Петербурга Лаврентий произнес Слово, напечатанное позднее за счёт средств министра духовных дел и народного просвещения князя Александра Николаевича Голицына. 10 января 1819 г. состоялось наречение, а 19 января в санкт-петербургском Казанском соборе – хиротония Лаврентия во епископа Дмитровского, викария Московской епархии. Одновременно Лаврентию поручили настоятельство в Саввином Сторожевском в честь Рождества Пресвятой Богородицы монастыре. 8 марта того же года в Чудовом монастыре Лаврений возглавлял отпевание Московского архиепископа Августина (Виноградского); в течение трёх месяцев управлял Московской митрополией. 1 июня 1819 г. участвовал в хиротонии во епископа Калужского и Боровского Филарета (Амфитеатрова).