Так, в «Толковании...» он стремится разоблачить объяснения некоторых мест Священного Писания, негативно представлявших происхождение русского народа, а в трактате о крещении – доказать противоречие, существующее между Священным Писанием, наследием св. отцов и практикой Восточной церкви перекрещивания католиков. Для поддержки объединения славян Юрий Крижанич попытался создать общеславянский язык, основы которого изложил в сочинении «Грамматическое сказание о русском языке» (1666 г.), которое фактически стало первым исследованием по славянскому сравнительному языкознанию. В предисловии он объясняет соотношение славянских языков, первенство среди которых отвёл русскому, на котором написаны древние церковные книги. Главным для сохранения языка Юрий Крижанич считал очищение от любого влияния иностранных языков, и, высоко оценивая грамматику Мелетия (Смотрицкого), упрекал её автора в том, что он «наш язык в греческие и латинские узоры превращал». Русский язык считал наиболее сохранившимся благодаря политической независимости России, хотя отмечал излишние грецизмы в нём, избавление от которых могло бы способствовать не только поддержке «чистоты» языка, но и прекращению церковных раздоров. Исследователи отмечают, что в представленном им общеславянском словаре около 60% лексем имели общеславянское происхождение, 10% – русское и церковнославянское, 9%  – сербохорватское и менее польское, болгарское, украинское и др., допускалась возможность составления сложных слов из простых (например, «чужебесие» – излишнее доверие к иностранцам, «гостогонство» – гонение на гостей, т.е. купцов, и т.д.). Юрий Крижанич отмечал ненужность «ера» на концах слов и предлагал удалить из алфавита лишние буквы – «фиту», «ижицу», «пси», «кси» и заменить названия букв (аз, буки, веди и т.д.) их фонетическим звучанием. Хотя он использовал латинский алфавит, но допускал и употребление кириллицы. На составленном таким образом языке Юрий Крижанич писал свои произведения, чем затруднил их прочтение. Покинув Россию, не оставил желания способствовать её просвещению: в «Истории Сибири» (1680 г.), справочном пособии для миссионеров, подробно описывал географическое положение Сибири, её историю, нравы и традиции. Ему принадлежат два трактата о музыке – «Новый способ сочинять песни с удивительной лёгкостью» («Novum instrumentum ad cantus mira facilitate componendos») и «Знания о музыке, совершенно новые и никем прежде не изданные» («Asserta musicalia nova prorsus omnia et a nullo antehac prodita»). Долгое время сочинения Юрия Крижанича были в забвении, пока их не открыл русский историк Пётр Алексеевич Бессонов. Больше века продолжались споры вокруг имени Юрия Крижанича, в 1983 г. в честь 300-летия со дня его смерти в Загребе состоялся Международный симпозиум, положивший начало переизданию его сочинений и переоценке его творчества.