После смерти царя Алексея Михайловича царь Фёдор Алексеевич в 1677 г. разрешил Юрию Крижаничу уехать в Вильно. В 1678 г. Юрий Крижанич принёс монашеские обеты в Ордене доминиканцев. Узнав, что буллой папы Александра VII (1660 г.) членам Конгрегации по распространению веры запрещено вступать в монашеские Ордены, в 1682 г. пытался выйти из Ордена. Направился в Рим, чтобы отчитаться о поездке в Россию, но по дороге, в Вене, в должности капеллана присоединился к войску польского короля Яна Собеского и погиб в бою против османов. Исследователи отмечают, что на формирование взглядов Юрия Крижанича повлияли как преданность учению Римско-католической церкви, так и в силу его национальной принадлежности восторженная приверженность идеям единства славянских народов и создания всеславянской коалиции против Османской империи. В отличие от иезуита Антонио Поссевино, сочинение которого «Moscovia» («Vilnae», 1586 г.) сформировало представления Юрия Крижанича о Руси, он считал, что «московитяне» не являются еретиками, а следуют учению православной церкви в силу недостаточности их знаний о католической церкви, в то время как греки, по его мнению, не желают признать первенство Рима из-за гордыни и коварства. Поэтому он был уверен, что просветительская миссия позволит отличающимся глубокой религиозностью русским осознать заблуждения относительно католической церкви и воссоединиться с Римом. Главный трактат Юрия Крижанича «Политика», или «Беседы о правлении» («Razgovori ob vladatelystvu», 1663 г.), адресован русскому монарху, которого он называл наместником Бога на земле, обеспечивавшим единство народа и стабильность государства. Юрий Крижанич считал, что формула успешного Русского государства включает «самовладство» (самодержавие), православие и сословность. Юрий Крижанич анализирует экономическое и политическое положение России, характеризует роль торговли, ремёсел и земледелия, призывает царя снизить высокие налоги для крестьян, поощрять талантливых и «мастеровых» людей, добиваться улучшения материального состояния народа, усмирить бюрократию, развивать культуру и не доверять чужестранцам. В ссылке Юрий Крижанич написал несколько богословско-политических трактатов: «О Промысле Божием» («Об Божием смотрению», 1666 г.), «О святом крещении» (1667 г.), «Толкование исторических пророчеств» (1674 г.), «Обличение Соловецкой челобитной» (1675 г.), в которых с богословских позиций пытался объяснить актуальные, по его мнению, социальные, политические и культурные проблемы в России.