30 апреля 1925 г. выступил с лекцией на торжественном открытии института, где преподавал в качестве профессора историю церкви (общую и русскую) и периодически Ветхий Завет и древнееврейский язык. Его учениками в Сергиевском институте были Пётр Евграфович Ковалевский, протопресвитер Иоанн Феофилович Мейендорф, протопресвитер Александр Дмитриевич Шмеман, протопресвитер Александр Петрович Князев, А.М. Никольский. В институте А.В. Карташёв запомнился студентам как участник церковного хора и прекрасный чтец ветхозаветных паремий. Его богословские и историко-философские работы публиковались в журналах «Вестник русского христианского движения», «Путь», «Православная мысль», «Современные записки», «Церковный вестник Западно-Европейской епархии». Несколько лет продолжалась работа А.В. Карташёва над первым в русском богословии учебником по исагогике, охватывающем тему «Пятикнижие». В этом курсе учитывались последние достижения мировой богословской науки (не издан). В январе 1926 г. в Париже А.В. Карташёв участвовал в религиозных собеседованиях русских религиозных деятелей с французскими католиками и протестантами. В 1928 г. вошёл в содружество святого Албания и преподобного Сергия, объединившее православных и англикан. В 1932 г. вместе с коллегами участвовал в обсуждении проблемы «Церковь, народ и государство» на экуменической конференции в Оксфорде. В 1931 г. А.В. Карташёв выступал на пятой англо-русской конференции в Хай-Ли с докладом «Церковь в её историческом исполнении». В ноябре 1936 г. участвовал вместе с протоиереем Сергеем Николаевичем Булгаковым, Василием Васильевичем Зеньковским, протоиереем Георгием Васильевичем Флоровским в конгрессе православных богословов в Афинах, что свидетельствовало о высоком международном признании богословской школы Свято-Сергиевского института. В 1937–1938 гг. А.В. Карташёв жил в Греции, изучал современную историю Восточной церкви на богословском факультете Афинского университета. Здесь прочитал курс лекций для преподавателей университета, эти лекции также посещали члены Синода Элладской православной церкви. В 1938 г. в связи с празднованием 950-летия Крещения Руси выступил с публичными лекциями в ряде городов Чехословакии (Праге, Братиславе и др.). Летом и осенью того же года А.В. Карташёв посетил США, где также в связи с празднованием юбилея Крещения Руси прочитал много лекций для соотечественников и представителей американских христианских организаций. Осенью 1939 г., после начала Второй мировой войны, А.В. Карташёв настоял на продолжении обучения в богословском Сергиевском институте, несмотря на возникшие материальные трудности и отсутствие ряда преподавателей. Он вновь начал вести помимо истории церкви курс Ветхого Завета и еврейского языка, а также взял на себя обязанности инспектора института. В январе 1943 г. А.В. Карташёв был вызван в гестапо и допрошен по поводу его связей с заграницей и участия в экуменической деятельности, но арестован не был. В 1944 г. парижским Свято-Сергиевским богословским институтом А.В. Карташёв был удостоен звания доктора церковной истории honoris causa за работу над учебником по исагогике. 13 февраля того же года выступил с актовой речью, в которой изложил основные идеи курса (в 1947 г. речь была издана под названием «Ветхозаветная библейская критика») и говорил о необходимости использования в православной библеистике метода исторической критики.