К переводу Нового Завета на реформированный сербский язык В. Караджич приступил по совету В. Копитара в 1819 г. и в 1821–1822 гг. опубликовал несколько евангельских глав в приложении к журналу «Сербские новости», позднее – отдельным изданием «Образцы Святого Писания на сербском языке» (1824 г.). Перевод, выполненный по правилам предложенной им реформы, его предназначение для частного, а не богослужебного использования и допущенные искажения богословского смысла Нового Завета подверглись резкой критике со стороны как духовных, так и светских лиц. В феврале 1822 г. митрополит Карловацкий Стефан (Стратимирович) жаловался по поводу искажённого и кощунственного, по его мнению, текста в дворцовую канцелярию. В 1820 г. или не позже 1823 г. в. Караджич предоставил текст перевода Российскому библейскому обществу, однако в 1823 г. договор по неизвестным причинам был расторгнут, а рукопись возвращена. Однако текст оказался на рецензии у профессора физики Харьковского университета этнического серба Афанасия Стойковича, автора нескольких книг на русском языке по теории физики, который признал перевод В. Караджич «низким», переработал и издал его под своим именем (СПб., 1824 г.). Версия Афанасия Стойковича, основанная на сочетании славянской книжной лексики и приближённых к разговорной речи грамматики и синтаксиса, также не удовлетворила критиков, и в 1826 г. её переиздания были запрещены. Впоследствии В. Караджич значительно переработал свой перевод, сопоставил его с греческим оригиналом, с латинским, русским, болгарским и немецким переводами и затем опубликовал, так и не получив благословения сербских православных иерархов (1847 г.). Несмотря на то что митрополит Карловацкий Иосиф (Раячич, впоследствии Сербский патриарх) подал на В. Караджича в суд и требовал сжечь все экземпляры этого издания, а в 1848 г. его продажа в Сербии была запрещена, перевод В. Караджича получил широкое распространение, неоднократно переиздавался и до середины ХХ в. был главным сербским переводом Нового Завета. На обратной дороге из Москвы В. Караджич посетил Киев, Кишинёв и Хотин, где помимо песен записал воспоминания сербских переселенцев о событиях первого сербского восстания. На основе этих записей и ряда документов составил биографию князя Милоша Обреновича (СПб., 1825 г.), а часть материалов передал немецкому историку Леопольду фон Ранке, который благодаря им написал книгу «Сербская революция» (1829 г.). В. Караджич опубликовал многочисленные статьи по сербской этнографии в альманахах и календарях. В журнале «Даница» (Беч, 1826–1829, 1834 гг.) опубликовал историю десяти сербских монастырей, описал здания и собрания библиотек и ризницы. Большую ценность, по мнению исследователей, представляют его исследования по истории Сербии, Боснии и Герцеговины, Черногории (1922 г.) и др. Обширнейшая переписка, многочисленные рукописи, статьи и издания В. Караджича хранятся в различных архивах Сербии, России, Украины, Хорватии, Австрии, Словении, Черногории. В Собрание сочинений В. Караджича вошло 36 томов (Белград, 1965–1998 гг.). Личная библиотека В. Караджича после его смерти была продана наследниками библиотеке Российской Академии Наук. 1 января 1818 г. в Вене в католической церкви В. Караджич обвенчался с католичкой, немкой Анной Краус. Из 13 детей (сыновей крестили в православии, дочерей – в католичестве) совершеннолетия достигли лишь четверо. Сын Савва (1820–1837 гг.) учился в Институте горных инженеров в Санкт-Петербурге, Димитрий (1836–1883 гг.) был офицером сербской, затем русской армии, дочь Мина (1828–1894 гг., в замужестве Вукоманович) писала стихи, занималась переводами и живописью. По некоторым сведениям, В. Караджич состоял в масонской ложе. Был похоронен в Вене на кладбище св. Марка, 30 сентября 1897 г. его прах перезахоронили возле главного входа в кафедральный собор св. архангела Михаила в Белграде.