Перейдя из англиканства в православие, но при этом оставшись в Англии на преподавательской должности, Каллист оказался в эпицентре дискуссии по данной теме. Свою позицию он выразил, в частности, в книге «Православная Церковь», где теме христианского единства посвящена заключительная глава. О том же он говорит в интервью на тему «Православное понимание экуменизма». Каллист подчёркивает, что его понимание экуменизма основано на двух принципах. Первый заключается в том, что «Православная Церковь является истинной и единственной Церковью Христа на земле... Внутри Православия, и только внутри него, мы можем найти полноту Истины Христовой». Второй принцип следующий: «Господь наш Иисус Христос на Тайной вечери, перед Своим страданием, молился о том, чтобы все Его последователи были едиными: «Да будут все едино» (Ин. 17:21). Мы должны серьёзно отнестись к этой молитве нашего Спасителя. Мы не можем как православные быть безразличными к тому факту, что сегодняшние христиане, последователи Христа, разделены. Это разделение должно причинять нам боль и страдание. Поэтому, будучи православными, мы должны выходить навстречу другим христианам, должны делиться с ними сокровищами православной веры, не оставаться запертыми в стенах нашей собственной церковной и духовной жизни. Мы должны прислушиваться к другим христианам, вступать в диалог. Недостаточно просто говорить им о Православии: мы должны слышать об их собственных проблемах и надеждах. Должен быть диалог, а не монолог». Анализируя причины кризиса, в котором находится современное экуменическое движение, Каллист говорит о том, что 60 лет назад, когда это движение входило в силу, англикане были гораздо ближе к православным, чем сейчас: «Большинство англикан и протестантов безусловно принимали учение о Троице, веру в божество Господа нашего Иисуса Христа, в Его рождение от Девы, в Его чудеса, в Его Воскресение. Сейчас, к сожалению, очень многие западные христиане оспаривают эти основополагающие христианские догматы. На Западе сильно развился крайний либерализм – не только в догматических вопросах, но и в вопросах нравственного учения отдельных Церквей». Впрочем, считает Каллист, не следует преувеличивать этот фактор. Среди западных христиан есть немало людей, которые близки к православию, и обязанность православных – продолжать диалог с ними. Касаясь конкретных богословских диалогов, Каллист даёт в целом положительную оценку православно-католическому диалогу, хотя и считает, что потенциал его далеко не исчерпан: он, в частности, предлагает православным богословам выработать чёткий взгляд на проблему главенства (примата) Римского папы, который является основным камнем преткновения между православными и католиками. Более позитивной является оценка Каллистом диалога с дохалкидонскими церквами: «Меня глубоко впечатляет прогресс, достигнутый в этом диалоге, – говорит он. – И я надеюсь, что на моём веку настанет полное восстановление видимого евхаристического общения между Православной Церковью и Восточными Церквами». В этой оценке Каллист расходится с другим известным богословом, принадлежащим к Константинопольскому патриархату, митрополитом Иоанном (Зизиуласом), который выражает менее оптимистичный взгляд на результаты диалога и на возможность восстановления евхаристического общения между двумя семьями Восточных церквей.