После кончины патриарха Феодосия VI Абурджели (1958–1970 гг.) Илия был избран Местоблюстителем патриаршего престола, а затем патриархом Антиохийским и всего Востока (интронизация состоялась 27 сентября 1970 г.). Новый патриарх приложил много усилий для укрепления единства епископата, клира и мирян. Одной из труднейших задач была проблема централизации церковного управления; 21 июня 1972 г. возглавил Священный Синод, который принял новый, ныне действующий Устав Антиохийской церкви. Укрепляя связи с православной арабской диаспорой, Илия IV посетил Северную и Южную Америку и другие страны. Дважды (в 1971 и 1972 гг.) посещал Грецию. 7 октября 1971 г. патриарх совершил торжественное открытие Богословского института им. Иоанна Дамаскина в Баламанде (основан в 1970 г.). В 1974 г. Илия IV открыл в Дамаске близ кафедрального собора новое здание Православного молодёжного центра (раньше воскресные школы не имели постоянного помещения). Илия IV поддерживал тесные отношения с Русской православной церковью. В ходе его первого официального визита в СССР 13–26 января 1972 г. (Москва, Загорск, Ленинград, Киев) ему был вручён диплом почётного члена Ленинградской духовной академии и орден равноапостольного князя Владимира первой степени. 4–13 мая 1972 г. Илия IV принимал в Сирии и Ливане Патриарха Московского и всея Руси Пимена (1971–1990 гг.). Второй раз он посетил СССР по приглашению РПЦ 15–24 октября 1974 г. (Москва, Загорск, Ленинград, Псков). В 1974 г. Илия IV во главе большой церковной делегации, в которую входили епископы и священники разных конфессий, отправился в г. Лахор (Пакистан), где выступил на мусульманской конференции с речью о значении Иерусалима для арабов – христиан и мусульман. Его выступление вызвало большой резонанс среди арабов-мусульман, называвших Илию IV «Патриархом арабов». В 1975 г. патриарх посетил Саудовскую Аравию, где встречался с королём Халедом бин Абдуль-Азизом, обсуждал ряд проблем, волновавших арабский мир, и предложил королю созвать христианско-мусульманскую конференцию для обсуждения вопроса о статусе Иерусалима. У многих осталось в памяти его обращение к верующим во время зарубежных поездок: «Антиохия – это Вы! Вы – Антиохия!» Патриарх скоропостижно скончался в 1979 г., в возрасте 65 лет от сердечного приступа. На его похоронах присутствовали делегации поместных православных церквей, в том числе РПЦ, видные представители христианских церквей Сирии, Ливана, Иордании и Египта, а также представитель ливийского лидера Муаммара Каддафи, представитель ООН, министры и депутаты парламентов Сирии и Ливана, посланцы глав разных стран. Премьер-министры Сирии и Ливана от имени президентов своих стран возложили к его гробу государственные награды: орден Омейядов и почётный орден и ленту Ливанского кедра. Именем Илии IV названа одна из улиц Халеба. В Ливане шла гражданская война, и промедление с выбором его преемника могло привести к непредсказуемым последствиям, и уже 2 июля 1979 г. Священный Синод избрал нового патриарха, им стал одарённый и деятельный митрополит Лаодикийский Игнатий Хазим.