Был известен склонностью к мистицизму; священник Феодосию Левицкому, проживавшему в 1823–1824 гг. на Тверском Синодальном подворье в Санкт-Петербурге, рекомендовал для чтения и изучения журнал «Сионский вестник», сочинения Иоганна Генриха Юнга-Штиллинга. Считался противником Новгородского и Санкт-Петербургского митрополита Серафима (Глаголевского), который в 1824 г. предлагал императору вывести Иону из состава Синода. Архимандрит Фотий (Спасский) обвинял Иону в масонстве, отступлении от православия. Биограф архиепископа Амвросия (Протасова) протоиерей Василий Иванович Жмакин ошибочно утверждал, что Иона, проводя ревизию Казанской епархии, устроил гонения на архиепископа Амвросия, хотя на самом деле ревизию проводил Астраханский архиепископ Иона (Василевский). В феврале 1826 г. в Твери Иона встречал гроб с телом императора Александра I, совершал заупокойные богослужения в кафедральном Преображенском соборе. 6 ноября 1826 г. Иона был назначен архиепископом Казанским и Симбирским вместо архиепископа Амвросия (Протасова). В середине января 1827 г. прибыл в Казань. В 1827 г. крещёные татары Свияжского и Тетюшского уездов подали на имя императора Николая I 14 прошений с 6 тыс. подписей о том, чтобы им разрешили исповедовать ислам (прошения спровоцировали решение Казанской палаты гражданского суда, признавшей, что одна татарская девушка была крещена насильно; ей было разрешено остаться мусульманкой). В том же году в деревне Варангуши Царёвококшайского уезда состоялось массовое языческое моление марийцев с принесением в жертву более 50 голов скота, подавляющее большинство участников моления были крещёными. Это обстоятельство было поставлено в вину Ионе. Ему предписывалось, «избрав священнослужителей с отличной нравственностью, твёрдыми познаниями в догматах христианской веры, твёрдо знающих татарский язык», отправить их увещевать отпадающих крещёных татар. Иона писал в Синод, что в Казани нет священников, знающих татарский язык, и перепоручил это задание миссионерам, передав им переводы Священного Писания, выполненные Российским Библейским обществом. Подавляющее большинство татар, подписавших прошения, согласились остаться христианами под угрозой административного и уголовных репрессий. Император Николай I был недоволен Ионой и хотел переместить его в другую епархию, чего не произошло из-за кончины архиепископа. Иона был награждён многими орденами, в том числе князя Александра Невского. С конца 1827 г. болел, редко совершал богослужения. Удручённый «телесными недугами и душевной скорбию об отпадающих» Иона скончался в своей келье в казанском в честь Преображения Господня монастыре. Отпевание в Преображенском соборе обители (кафедральный Благовещенский собор был на ремонте) совершил в сослужении духовенства Казани епископ Вятский Кирилл (Богословский-Платонов). Похоронен в Благовещенском соборе у южной стены, рядом с могилой Казанского архиепископа Павла (Зернова). Могила Ионы сохранилась.