В 1970 г. Иероним резко выступил против предоставления автокефалии православной церкви в Америке. За время возглавления Элладской церкви Иероним посетил также Кипрскую (1967 г.), Румынскую (1968 г.), Болгарскую (1969 г.), Александрийскую (1971 г.) и Сербскую (1972 г.) православные церкви. Вскоре после вступления на архиепископскую кафедру Иероним I предложил проект реорганизации Элладской церкви, в частности, изменение границ и числа митрополий так, чтобы в каждой из них насчитывалось по 200 тыс. человек паствы. В таком случае в Греции, включая Крит (восемь епархий) и Додеканес (четыре епархии), находящиеся в юрисдикции Константинопольского патриархата, должно насчитываться около сорока митрополий вместо действовавшей 81. Иероним активно участвовал в благотворительной деятельности: учредил больницы для духовенства, 186 касс помощи неимущим, несколько центров и 110 домов для престарелых, лагеря для детей духовенства и др., оказывал помощь пострадавшим от стихийных бедствий; организовал «Движение любви». Отменил обязательную денежную пошлину за совершение таинств крещения, брака, обряда похорон и др., предоставив верующим возможность самим определять сумму пожертвований за совершение того или иного таинства. В принятый в 1969 г. новый церковный Устав не было включено постановление прежнего Патриаршего и Синодального акта 1928 г., которым митрополии «новых земель» (Северной Греции) эпитропически уступались Элладской православной церкви, что вело к полному изъятию этих епархий из ведения Константинопольского патриарха. 8 марта 1969 г. Иероним неожиданно подал в отставку, ссылаясь на то, что исполнение обязанностей предстоятеля требует больших физических сил, но она не была принята Священным Синодом. Сложности во взаимоотношениях архиепископа с митрополитами, главным образом, митрополий «новых земель», требующими равного представительства в Священном Синоде с архиереями «древних земель», претензии Константинопольского патриархата на фактическое подчинение северных митрополий, а также проблемы со здоровьем заставили Иеронима в конце марта 1973 г. снова заявить о своём желании уйти в отставку. Однако Священный Синод предоставил ему отпуск для лечения, и архиепископ удалился на родину – остров Тинос. После нового военного переворота 25 ноября 1973 г., который повлёк свержение президента Георгиоса Пападопулоса, личного друга Иеронима, архиепископ публично заявил о своём решении уйти в отставку, которая была принята Священным Синодом 19 декабря 1973 г. Последние годы жизни Иероним провёл на острове Тинос.