В 1947 г. Иероним был приглашён к королевскому двору. Благодаря дружбе с королём Павлом I 29 сентября 1949 г. был назначен придворным священником и занимал эту должность до своего избрания архиепископом в 1967 г. Был воспитателем наследного принца, будущего короля Константина II. В 1950–1956 гг. Иероним был Генеральным секретарём Комиссии Освобождения Кипра, возглавляемой Афинским архиепископом Спиридоном; с 1954 г. – членом Центрального Комитета Всемирного Совета Церквей и других его комитетов, активным экуменическим деятелем. Иероним часто представлял Элладскую церковь на различных межхристианских совещаниях и торжествах в Австрии, Великобритании, Бельгии, Германии, Нидерландах, Дании, Италии, СССР, Франции. В качестве представителя Элладской церкви совершил поездки в Америку, страны Африки и Ближнего Востока, Индию; посетил св. места Палестины. В 1959 г. Иероним был избран профессором канонического права и пастырского богословия Фессалоникского университета имени Аристотеля. В общей сложности Иероним опубликовал около 90 богословских работ в виде монографий или статей, помещённых в журналах «Богословие», «Церковь» и в «Религиозно-этической энциклопедии», посвящённых различным вопросам канонического права, раннехристианской и византийской истории, проблемам общения православных с инославными. После военного переворота в Греции (21 апреля 1967 г.) в мае 1967 г. новое греческое правительство вынесло ряд постановлений, касающихся церкви. Был распущен прежний состав Священного Синода, число его членов сокращено с 12 до 8, установлен максимальный возраст правящих архиереев – 80 лет. В связи с этим 89-летний архиепископ Хризостом II был отправлен на покой. 11 мая 1967 г. новый Синод из восьи членов избрал Иеронима архиепископом Афинским и всей Эллады (процедура избрания Синодом сокращённого состава и отсутствие заявления об отставке от Хризостома II вызвали многочисленные протесты и поставили под сомнение каноничность выборов), 12 мая состоялась хиротония Иеронима во епископа, а 17 мая – интронизация. Иеронима обвиняли в том, что он являлся послушным орудием хунты и ничего не предпринял для спасения греческой монархии, хотя долгие годы был придворным духовником. В отличие от Хризостома II, протестовавшего против инициированного Константинопольским патриархом Афинагором диалога с Римом, Иероним был активным поборником экуменизма. С 8 по 11 июня 1967 г. Иероним находился в Константинополе с официальным визитом, результатом которого стало заявление о единой церковной политике Элладской церкви и Константинопольского патриархата в отношениях с православными и инославными церквами.