Одной из задач Американской архиепископии являлась катехизация двух–трёх поколений греков-эмигрантов, для чего в начале 1970 гг. Иаков с помощью протопресвитера Георгия (Никозисиса) преобразовал отдел катехизаторского просвещения. В 1960 г. Иаков создал Постоянную Конференцию канонических епископов Америки (SCOBA) разных юрисдикций, председателем которой он являлся в течение 35 лет. Протестовал против предоставления Православной Церкви в Америке статуса автокефальной (1970 г.). Спустя месяц после избрания архиепископом Иаков нанёс визит папе Римскому Павлу VI, положивший начало новому периоду во взаимоотношениях Ватикана с Константинопольским патриархатом, результатом чего стала встреча предстоятелей в 1964 г. и снятие анафем 1054 г. Значительную роль в этих переговорах сыграл Иаков. В течение девяти лет он был сопредседателем ВСЦ (1959–1968 гг.) и заместителем Председателя Национального совета церквей (1967–1969 гг.). Иаков был активным членом экуменического движения, идеалом которого было «единое новое христианство». Помимо контактов с католиками, англиканами и протестантами, участвовал в «надрелигиозном» движении, целью которого являлось совместное служение единому богу, не определённому догматически, а только через любовь; это относилось не только к христианам различных номинаций, но и к мусульманам, буддистам и иудеям. Иаков осудил как «религиозный предрассудок» священные каноны, запрещающие совместные молитвы с неправославными. Он пожертвовал 500 тыс. долларов на создание трёх помещений для собраний, где люди любой религиозной принадлежности могли бы совершать совместные молитвы. Иаков был инициатором христианско-иудейского диалога и ряда встреч с религиозными лидерами иудеев и мусульман. В 1988 г. выразил желание быть первым православным епископом, рукоположившим женщину в священнический сан. Иаков поддерживал движение в защиту прав человека, в том числе выступал за уничтожение остатков расовой дискриминации, участвовал в различных мероприятиях, например, в марше протеста в Селме (штат Алабама), организованном Мартином Лютером Кингом (1965 г.). Активное вмешательство Иакова в политическую жизнь США и Греции получило неоднозначную оценку общественности. 29 июля 1996 г. Иаков ушёл на покой; 30 июля 1996 г. Священным Синодом было принято решение о выделении из состава Архиепископии Северной и Южной Америки Канады (Торонтская митрополия), стран Центральной Америки (Мексиканская митрополия) и стран Южной Америки (Буэнос-Айресская митрополия).