Однако Афинагор и премьер-министр Греции Костас Караманлис предложили кандидатуру Иакова. После того как семь членов Священного Синода из 12 высказались против его кандидатуры, они были выведены из состава этого органа. 14 февраля 1959 г. Иаков был избран архиепископом Синодом, состоящим из пяти членов (хиротония состоялась 1 апреля 1959 г.). Избрание Иакова архиепископом Северной и Южной Америки совпало с усилением потока греческих эмигрантов в США и Канаду и значительным увеличением грекоязычного православного населения. В связи с этим Иаков реорганизовал административные и церковные структуры архиепископии, много сделал для развития местных греческих общин и приходов, число которых к концу его служения достигло почти 500. Иаков учредил проходящие раз в два года собрания духовенства и мирян для обсуждения и решения актуальных церковных проблем, усилил роль архиепископского совета, открыл при архиепископии отделы по делам молодёжи, образования, катехизаторского просвещения, общественных связей, духовной миссии и др. Большую роль сыграло утверждение нового церковного устава Американской архиепископии (1977 г.), целью которого стала децентрализация церковного управления с предоставлением больших полномочий митрополиям. Был восстановлен Синод Американской архиепископии, упразднённый прежним уставом (1931 г.). Иаков преобразовал газету «Православный обозреватель» в периодическое издание Американской архиепископии, выходящее два раза в месяц. Учредил фонд «Руководство 100» для финансирования программ архиепископии. Благодаря его усилиям Богословская школа Святого Креста в Бруклайне получила аккредитацию Ассоциации богословских школ США и статус, аналогичный богословским факультетам Афинского и Фессалоникского университетов и Халкинской школы. Была воплощена в жизнь идея создания Греческого колледжа – центра греческих исследований, связанного с Богословской школой Святого Креста. В 1973 г. по предложению Иакова Греческий колледж был объединён с Академией св. Василия, что, однако, не принесло ожидаемого повышения авторитета академии. Иаков основал ряд благотворительных и научных организаций (например, музей, посвящённый первой греческой колонии в Америке (1768 г.), при часовне во имя Константинопольского патриарха Фотия). Оказал значительную помощь кипрским беженцам после оккупации Турцией Северного Кипра (1974 г.). Серьёзные споры вызвало предложение Иакова о совершении литургии на английском языке, вынесенное на обсуждение на двадцатом собрании духовенства и мирян в Нью-Йорке в 1970 г. В конце концов, использование английского языка в литургической практике получило одобрение собрания с тем условием, что каждая община сама выбирает язык для совершения богослужения.