Особенно близок Григорий Пакуриан был с императором Алексеем I Комнином и участвовал в восхождении царя на престол, о чём упоминала в «Алексиаде» Анна Комнина, описывая события 1081 г. и называя Григория Пакуриана «воителем великим». После воцарения Алексея I Комнина Григорий Пакуриан был возведён в ранг великого доместика Запада с резиденцией в Адрианополе (ныне Эдирне, Турция). Во время службы на Балканах сдерживал натиск норманнских племён под предводительством Роберта Гвискара, а также куманов (половцев) и печенегов. Император Алексей I Комнин высоко ценил военные таланты Григория Пакуриана, поручив ему подкуп норманнских графов и ведение мирных переговоров с Боэмундом Тарентским. В 1085 г. с норманнами был заключён выгодный для Византии мирный договор. Какой-то период Григорий Пакуриан находился в плену у куманов (половцев), о чём сам писал в Типиконе: «Также дал я (монастырю) и те одежды, которые прислали мне святой царь (Алексей) и могущественный севастократор, брат его царского величествa (Исаак Комнин), когда Бог милостью своей избавил меня из куманского плена». В 1086 г. император Алексей I Комнин направил против печенегов и примкнувших к ним восставших павликиан войско под предводительством лучших полководцев – Григория Пакуриана и Алексея Враны. Анна Комнина писала, что Григорий Пакуриан «подошёл к скифам... у Велятова. Видя многочисленность врага, он воздержался от битвы… Однако это решение не понравилось... Вране. Доместик, дабы на него не пало подозрение, что он из трусости откладывает битву, уступил настояниям Враны... и выступил против скифов». Но византийское войско, которое по численности было во много раз меньше, чем отряды печенегов, потерпело поражение. Был смертельно ранен Врана, а Григорий Пакуриан, который «яростно сражался, с силой набрасывался на врага, ударился о дуб и тотчас же испустил дух». В другом месте Анна добавляла, что «более всего горевал он (император Алексей I Комнин), проливая потоки слёз, о смерти доместика». В 1083 г. к югу от Филиппополя, в Родопских горах (территория современной Южной Болгарии), Григорий Пакуриан основал монастырь и составил для него Типикон: «Написан и утверждён этот устав... письмом греческим и грузинским в декабре месяце, седьмого индикта, в лето от сотворения шесть тысяч пятьсот девяносто второе». Всё своё состояние Григорий Пакуриан передал монастырю. Дабы оградить монастырь от посягательств своих родственников, душеприказчиков и «всех находящихся на этом свете людей», он отмечает в Типиконе: «Никто не имеет доли, большой или малой, ни причастности какой-либо, ни чего-нибудь присвоенного в нашем монастыре и церкви, либо в отношении его нужных вещей и имений..., ибо моим наследником я имею мою церковь и монастырь, который со всем его имуществом, которое я недостойный дал и закрепил за ним, я пожертвовал Богу для искупления грешной души моей». Текст Типикона имеет значение не только как исторический, но и как литургический источник, а также как художественное произведение грузинской литературы XI в. Глубокие философско-лирические отступления автора свидетельствуют о его развитом литературном даровании. Григорию Пакуриану приписывается также и гомилия Баграта Тавроменийского, сохранившаяся на греческом языке. Исследователи сравнивают фигуру Григория Пакуриана с его современником, грузинским полководцем Липаритом Багваши, также занимавшимся литературой.