Экклезиологическая проблематика развивается им в книге «Церковь Божия» (1970 г.), в которой история Ветхого Завета представлена как предыстория христианской церкви. С момента своего обращения Л.Ж. Буйе активно участвовал в движении за литургическое обновление и экуменический диалог, но при этом всегда старался отмежеваться как от радикального модернизма, так и от «ревнителей первоначальной чистоты». Уже в ранних работах (1962 г.) чётко обозначилось главное направление его богословских исканий – возвращение к святоотеческой традиции, основанное на изучении Священного Писания. По мнению Л.Ж. Буйе, глубокое познание Священного Писания возможно только через богослужение, через личное участие в литургии. Развивая сакраментальное богословие Одо Казеля, Л.Ж. Буйе стремился дать историческое и богословское обоснование евхаристии как средоточия христианской жизни (1986 г.). Во многом благодаря его трудам литургические источники вновь приобрели богословский статус. Лёгкий, неакадемический стиль, рассчитанный на широкую аудиторию, быстро принёс Л.Ж. Буйе успех, но постоянно вызывал острую критику в учёных кругах. Его самая известная работа – «Евхаристия» (переведённая на основные европейские языки; русский перевод – машинопись в библиотеках Московской духовной академии и Санкт-Петербургской духовной академии) посвящена истории развития евхаристических молитв. Л.Ж. Буйе предлагает новую типологию богослужебных обрядов, большое внимание уделяя еврейским молитвенным формулам-благословениям, которые, по его мнению, представляют собой основы христианских анафор. Несмотря на то что его идеи оказали существенное влияние на реформы второго Ватиканского собора, а сам он поначалу с восторгом встретил появление Конституции «О Литургии», однако первые результаты реформирования заставили его перейти в жёсткую оппозицию и выступить с обличительным памфлетом «Разложение католичества» (1967 г.). Л.Ж. Буйе резко критиковал одно из наиболее заметных нововведений в римском обряде – служение мессы лицом к народу. Разочаровавшись в реформах, сосредоточил свои усилия в области догматического богословия: в 1970–1990 гг. написал фундаментальные исследования-трилогии («Вечный Сын», «Невидимый Отец», «Утешитель» и «Космос», «Гносис», «София»).