После взятия Безье армия католиков двинулась на Каркассон. У стен города Арнольд Амальрик принял арагонского короля Педро II, который просил его о снисхождении к городу, но получил отказ. Однако после штурма Арнольд Амальрик принял капитуляцию горожан и запретил разграблять Каркассон. По его требованию был созван совет, на котором военным вождём похода избрали Симона де Монфор. Принимал участие в осаде замка Минерв (лето 1210 г.) и вёл переговоры о сдаче с Гийомом, предводителем осаждённых. Арнольд Амальрик добился добровольной сдачи замка и выдачи всех еретиков-альбигойцев, которым была обещана жизнь при условии их перехода в католичество. Из ста пятидесяти альбигойцев обратиться согласились только три женщины, прочих Арнольд Амальрик приказал сжечь заживо. В январе 1211 г. участвовал в мирных переговорах с Раймундом Тулузским и предложил ему условия, которые тот счёл неприемлемыми (они включали роспуск армии, разрушение укреплений основных крепостей и выплату большой дани, а самому графу предлагалось отречься от власти и стать госпитальером). В ответ на отказ Раймунда исполнять эти требования Арнольд Амальрик повторно отлучил его от церкви и призвал крестоносцев к завоеванию Тулузы. Он сам некоторое время командовал частью крестоносной армии. 12 марта 1212 Арнольд Амальрик был назначен архиепископом Нарбонны. В этом качестве, как вассал короля Арагона, он принял участие в подготовке к битве при Лас-Навас-де-Толоса, помогая испанским королям войсками. После победы отправил папе Римскому отчёт о сражении. В январе 1216 г. потребовал от горожан Нарбонны вассальной присяги, претендуя на власть, равную герцогской, что вызвало возмущение Симона де Монфор, который был фактическим сюзереном города. Арнольд Амальрик отлучил Симона де Монфор, в ответ на что тот занял Нарбонну силой. В борьбе за власть Арнольд Амальрик потерпел поражение и был вынужден признать Симона де Монфор правителем города. После гибели Симона де Монфор при Тулузе (25 июня 1218 г.) поддержал его сына и наследника Амори в борьбе против Раймунда Юного, нового графа Тулузы, однако не смог оказать ему сколько-нибудь существенную помощь и был вынужден признать потерю им всех ранее завоёванных владений. Был похоронен в аббатстве Сито.