В 1920–1924 гг. С.П. Мансуров работал над главным своим трудом – «Очерки по истории Церкви», однако книга осталась незавершённой. Впервые «Очерки...» были опубликованы лишь в 1971–1972 гг. в сборнике Московской патриархии «Богословские труды» (отдельной книгой изданы в 1994 г. Валаамским Спасо-Преображенским монастырём). «Очерки...» представляют собой несколько первых глав задуманного С.П. Мансуровым исследования по истории церкви, посвящённых веку апостолов и святых отцов II – начала III вв. При этом в них исследователи предполагают, что отсутствуют важные разделы, которые автор, скорее всего, не успел написать: об апостоле Павле, о синоптических Евангелиях, о начале гонений и о первых мучениках в Риме. Исследователи готовы назвать С.П. Мансурова историком святости. Как писала о нём его вдова Мария Фёдоровна: «Святые в истории, их присутствие в веках, явленное и сокровенно-творческое, и жертвенное, особый род общества, их окружавшего, преемственность благодатной жизни как тайна предания; разрыв школьно-богословской мысли с благодатным опытом святых, – вот те основы мысли, тот её «образ», какой для автора «Очерков» стал определяющим». О масштабе замысла С.П. Мансурова исследователи судят по составленной им хронологической таблице истории христианства, охватывающей период с I по XIX вв. В ней каждое из столетий условно разделено на три поколения, в каждом из которых автор выделяет несколько святых подвижников и учителей, с наибольшей глубиной раскрывших полноту церковного предания. Главной целью своего труда С.П. Мансуров ставил изучение церковного священного предания как неизменной основы христианской жизни: «История Церкви – это история, прежде всего, того, как среди человечества созидалась и соблюдалась эта новая жизнь, огонь которой возгорелся от Христа». Исторические события различных эпох, политические и социальные перемены должны служить лишь внешним обрамлением при раскрытии священного предания в трудах и подвигах святых. С этой точки зрения С.П. Мансуров весьма критично воспринимает церковно-историческую науку Нового времени – как западноевропейскую, так и русскую, попавшую под влияние первой. На этом основании критику Нового Завета и творений первых отцов церкви, уже развитую в его время западными учёными, С.П. Мансуров отвергает. По его мнению, в их трудах поднимаются случайные несущественные вопросы, и ничего не говорится об истинной церковности как внутреннем единстве людей с Богом по закону евангельскому. С.П. Мансуров предлагает не уделять много внимания богословским спорам, ересям и тому, что происходило на большинстве Соборов, но основывать церковно-историческое знание на житиях подвижников, внешне отрешённых от мира, чьи труды стали ключом к христианскому пониманию исторических событий и своей, и последующих эпох. Для него история церкви – это процесс строительства Самим Христом Царства Божия на земле, которое «проходит золотой цепью через все века».