В качестве епархиального архиерея Моисей принимал участие во многих государственных и церковных событиях, в церковном Соборе 1642 г., избравшем патриарха Иосифа, в чине венчания на царство Алексея Михайловича в 1645 г. Моисей присутствовал на церковном Соборе 1649 г. о введении единогласия, а также участвовал в хиротонии Новгородского митрополита Никона (впоследствии Патриарх Московский и всея Руси). Моисей регулярно совершал поездки по монастырям: в июле 1638 г. посетил Радовицкий во имя святителя НиколаяЧудовторца мужской монастырь и Успенский Ольгов монастырь, в феврале 1639 г. – Никольский монастырь в Зарайске, в сентябре 1640 г. – Троице-Сергиев монастырь (см. Троице-Сергиева лавра), через год – Солотчинский в честь Рождества Превятой Богородицы монастырь, Николо-Радовицкий и Борисоглебский монастыри, в 1642 г. – вновь Николо-Радовицкий и Богословский (апостола Иоанна Богослова монастырь в селе Пощупове), в 1643 г. – Космодамианский, а весной 1644 г. – «на Борок в монастырь, на Пустынь» (по мнению исследователей, Старорязанская Николаевская пустынь), Рязанский Покровский Нищевский и Богословский монастыри и др. Моисей часто ездил и по приходским церквам своей епархии, нередко совершал в них молебны и литургии, освящал в епархии новые храмы и приделы. Уделял много внимания церковному строительству в Рязани: в 1640 г. по его указу из Черкасской слободы старая церковь Рождества Пресвятой Богородицы была перенесена на новое место, и Моисей освятил её. В 1642 г. освятил в городе новую каменную двухшатровую церковь Сошествия Святого Духа, о чём была сделана памятная надпись над входом. В 1647 г. по царскому указу в Романовской слободе (ныне город Тутаев) был построен Спасо-Преображенский монастырь (Красногорская пустынь). 3 сентября 1647 г. в Рязани произошёл большой пожар, в котором сгорел архиерейский двор, соборная колокольня с колоколами и многие церкви. В 1650 г. были разобраны ветхая палата и каменная церковь Иоанна Предтечи, а в 1651 г. построены каменная «колокольница», а под ней новая церковь Николая Чудотворца. В то же время были проведены работы по наведению кровли в Успенском соборе, были поставлены новые позолоченные кресты. При Моисее в 1648 г. в Рязанской епархии был построен город Коротояк. На время архиерейства Моисея пришлось моровое поветрие 1644 г. В октябре и ноябре того года Моисей повелел во всех церквах служить молебны о прекращении бедствия, проводить крестные ходы. Осенью 1650 г. Моисей заболел. 6 ноября его соборовал духовник Антоний (Радовицкий) в присутствии игуменов и протопопов. 5 марта 1651 г. городской причт торжественно проводил гроб с телом архиепископа в Троице-Сергиев монастырь, где он был погребён у западных дверей Успенского собора. В 1684 г. на вкладные деньги Моисея (больше 4 тыс. руб.) впервые с момента постройки были расписаны внутренние стены собора.