Хиротонию в Знаменском кафедральном соборе при архиерейском Синоде в Нью-Йорке 30 ноября 1980 г. возглавил первоиерарх Русской православной церкви за границей митрополит Филарет (Вознесенский). В том же году Марк переехал в Мюнхен и занялся с немногочисленной братией восстановлением мужского монастыря преподобного Иова Почаевского. С 1981 г. в монастыре начал выходить «Вестник Германской епархии», было создано издательство, выпускающее литературу на русском и немецком языках, налажено производство свечей и ладана. Осенью 1982 г. Марк был назначен управляющим Берлинской и Германской епархии Русской православной церкви за границей, при этом продолжал жить в монастыре в Мюнхене. С января 1986 г. также управлял Великобританской епархией и Александро-Невским приходом в Копенгагене. Был последовательным сторонником сближения и воссоединения русских церквей. В начале 1990 гг. несколько раз ездил в Россию, где встречался с Патриархом Московским и всея Руси Алексием II (Ридигером). В 1993–1997 гг. занимался проведением диалогов между епархиями Русской православной церкви и Русской православной церкви за границей в Германии. В 1997 г. назначен наблюдающим за делами Русской духовной миссии в Иерусалиме Русской православной церкви за границей. С 2000 г. – председатель Комиссии по вопросам единства Русской церкви, с 2003 г. – председатель Комиссии Русской Зарубежной Церкви по переговорам с Московским Патриархатом. Внёс большой вклад в дело восстановления в 2007 г. канонического единства Русской православной церкви и Русской православной церкви за границей. 13 мая 2008 г. на архиерейском Соборе Русской православной церкви за границей избран постоянным членом архиерейского Синода и первым заместителем председателя архиерейского Собора Русской православной церкви за границей (переизбран 25 июня 2014 г.). С 27 июля 2009 г. – член Межсоборного присутствия Русской православной церкви. Решением архиерейского Синода Русской Зарубежной Церкви от 8–9 декабря 2016 г. освобождён от управления Великобританской епархией. Решением Синода от 6 октября 2017 г. включён в состав Синодальной богослужебной комиссии. 10 декабря 2019 г. возведён в сан митрополита. Награждён государственным орденом Дружбы РФ, орденами преподобного Сергия Радонежского второй степени (2011 г.) и святителя Иннокентия Московского второй степени (2015 г.) Русской православной церкви, орденом Курско-Коренной иконы Божьей Матери первой степени Русской православной церкви за границей (2015 г.) и орденом преподобного Паисия Величковского второй степени автономной Православной Церкви Молдавии (2015 г.), святителя  Иннокентия Московского первой степени (2020 г.).