Реформы были проведены и в области народного образования. В 1860 г. был основан Ясский университет, в 1864 г. – Бухарестский, одновременно были организованы консерватории, художественные школы, учительские семинарии и гимназии. По Закону об общественном образовании от декабря 1864 г. образование становилось единым по всей стране. В том же году принимаются Гражданский и Уголовный кодексы. Не без борьбы в 1860 г. вместо традиционной графики на основе кириллического алфавита вводится алфавит на основе латинского шрифта. Также не без противодействия А.Й. Куза провёл и ряд церковных реформ. В 1860 г. был основан теологический факультет в Ясском университете. По закону от 13 декабря 1863 г. была проведена секуляризация монастырских земель, составлявших четверть территории страны. Значительная часть монастырских обителей представляла собой так называемые преклоненные монастыри, т.е. подчинявшиеся монастырям, находившимся за пределами Румынии. В ноябре 1864 г. по специальному господарскому указу создаётся Нижнедунайская епископия, кафедра которой сначала находилась в Измаиле, а затем была переведена в Галац. В эту епископию входили приходы Южной Бессарабии, присоединённой в 1856 г. к Молдавскому княжеству и бывшей в составе Румынии до 1878 г. По специальному закону от 1864 г. ведение актов гражданского состояния передавалось светским властям, точно так же как разводы с этих пор разбирали не церковные суды, а светские. В целях дальнейшего формирования кадров высшего духовенства монахи-кандидаты должны были иметь теологическое образование. Что касается рядового монашества, то мужчины могли принимать постриг в возрасте не меньше 60 лет, а женщины – 50. По специальному декрету от 3 декабря 1864 г. продолжилась церковная унификация нового государства. Официально провозглашалась автокефалия Румынской православной церкви, находившейся в юрисдикции Константинопольской патриархии, и были созданы как единый Синод Румынской церкви, так и епархиальные синоды. Эти реформы А.Й. Кузы вызвали недовольство не только в определённых церковных кругах, но и среди части румынского общества, что привело к объединению как консерваторов, так и либералов и к формированию так называемой чудовищной коалиции. 11(23) февраля 1866 г. она осуществила государственный переворот, и А.Й. Куза был свергнут с престола. Через несколько дней он был перевезён в Австрийскую империю, в Брашов, а затем в Вену. В мае 1873 г. А.Й. Куза переехал в Гейдельберг, где вскоре умер. Был похоронен в своей резиденции в Руджиноасе (близ Ясс), а в 1946 г. его останки были перенесены в ясскую церковь Трёх святителей.