Положение Гаспаро Контарини в папской курии осложнялось тем, что Венецианская республика, пользуясь ослаблением папской власти после осады и разграбления Рима императорскими войсками в мае 1527 г., заняла несколько районов Папской области, в том числе Равенну и Червию, а также заявила о своём праве совершать церковные назначения в пределах подчинённых Венеции территорий без одобрения папы Римского. В июне 1528 г. Гаспаро Контарини прибыл в Витербо, где до начала октября 1528 г. находилась папская курия. Вместе с папой Римским Климентом VII Гаспаро Контарини вернулся в Рим и оставался при папской курии до начала 1530 г. В архивах Венеции сохранились его многочисленные донесения этого периода, а также адресованные Гаспаро Контарини инструкции дожа Андреа Гритти (1523–1538 гг.) и других членов венецианского правительства. К 1529 г. неизбежность заключения мира между императором и папой Римским стала очевидной; Гаспаро Контарини пытался в этих условиях защищать интересы Венеции, однако ему удалось добиться лишь второстепенных уступок. С октября 1529 г. Гаспаро Контарини находился вместе с папской курией в Болонье, куда прибыл император Карл V для переговоров с Климентом VII. 23 декабря 1529 г. Гаспаро Контарини от имени Венецианской республики подписал мирный договор с императором Карлом V и папой Римским Климентом VII; согласно условиям договора, Венеция возвращала ранее занятые города папе Римскому и императору, выплачивала императору значительную денежную сумму, а также соглашалась присоединиться к антитурецкому оборонительному союзу; выгодной для Венеции уступкой было предоставление Миланского герцогства Франческо Марии Сфорце (1495–1535 гг.), т.к. это препятствовало прямому переходу Ломбардии в руки императора. Когда в начале марта 1530 г. Гаспаро Контарини вернулся в Венецию, то вошёл в высшие правящие круги республики. С 1530 г. он был одним из шести советников дожа; в 1530–1531 и 1533–1534 гг. был членом Совета десяти и исполнял обязанности одного из трёх его председателей (capi). Участвуя в многочисленных комитетах и комиссиях, Гаспаро Контарини оказывал значительное влияние на общественную и политическую жизнь Венеции. Поскольку большинство решений в Венецианской республике принималось коллегиально, точно определить личный вклад Гаспаро Контарини в венецианскую внутреннюю и внешнюю политику исследователи не всегда могут. Вместе с тем протоколы голосований по различным вопросам и другие документы свидетельствуют, что во внешней политике он был сторонником сохранения мира путём компромиссов. Гаспаро Контарини выступал против участия Венеции в войнах на территории Италии, а также полагал, что Венеции не следует активно поддерживать антиосманскую политику императора Карла V, настаивая на необходимости сохранять нейтрально-доброжелательные отношения с Османской империей. Во внутренней политике он поддерживал усиление аристократических и централистских тенденций в государственном управлении, которые привели к превращению Сената в консультативный властный орган и к концентрации большинства властных полномочий у политической элиты Венеции, состоявшей из дожа, шести его советников, членов Совета десяти и 15 внешних советников, которые подготавливали решения Совета десяти. В отношениях с Папским престолом Гаспаро Контарини поддерживал желание светских властей Венеции отстоять свои церковные привилегии и не допустить прямого вмешательства папы Римского или католического патриарха Венеции в вопросы распределения бенефициев и церковных должностей, которые традиционно решались государственными властями.