В 1965 г. был возведён в сан архимандрита и назначен духовником братии Троице-Сергиевой лавры. В 1984 г. был в составе делегации РПЦ, посетившей Святую землю в день престольного праздника в Русской духовной миссии в Иерусалиме. В 1986 г. был освобождён от обязанностей казначея, смог больше времени уделять духовному окормлению братии монастыря и богомольцев. Особое значение для Кирилла имело чтение Священного Писания. В 1980–1990 гг. по вечерам в течение часа он читал Библию и объяснял трудные места студентам духовной школы, преподавателям, братии лавры. Кирилл советовал «всем православным больше читать Евангелие». Он часто проповедовал во время богослужений в праздники и будние дни, после акафистов. Его проповеди были проникновенны и отличались большой насыщенностью текстами из Священного Писания. Кирилл, пока позволяло здоровье, любил служить панихиды на могилах иноков Троице-Сергиевой лавры. Многие студенты доверяли ему выбор своего жизненного пути: принятие монашества или вступление в брак. Кирилл продолжал путь великих русских старцев. Его духовный опыт, кротость и смирение позволяли ему быть наставником многих епископов, священников, монахов и мирян. К нему обращались за советом братия лавры, монашествующие, духовенство и миряне. Кирилл отвечал на ежедневно приходившие в большом количестве письма. После закрытия Глинской в честь Рождества Пресвятой Богородицы мужской пустыни её старцы многих благословляли обращаться к Кириллу за советами и приходить к нему на исповедь. Он состоял в духовном общении со священноисповедником Афанасием (Сахаровым), с глинским старцем митрополитом Зиновием (Мажугой), с глинским схиархимандритом Серафимом (Романцевым), с патриархом Алексием II (Ридигером) и др. Кирилл участвовал в отпевании и погребении епископа Афанасия, а в 2000 г. – в открытии его мощей. В последние годы Кирилл жил в келье в патриаршей резиденции в Переделкине. К нему за молитвой и духовным советом приезжали люди со всего мира. Он принимал всех, лишая себя отдыха, но неизменно служа Богу и людям. В 2003 г. Кирилл перенёс инсульт с последующими тяжёлыми осложнениями. Скончался 20 февраля 2017 г. Похоронен в Троице-Сергиевой лавре. Награждён набедренником (1956 г.), крестом с украшениями (1957 г.), орденом великого князя Владимира третьей степени (1971 г.), патриаршей грамотой (1973 г.), правом ношения второго креста с украшениями (1979 г.), орденом преподобного Сергия Радонежского первой степени (1999 г.), Патриаршим наперсным крестом (1999 г.), а также грамотой «За вклад в духовное просвещение россиян» (1999 г.); награду «За вклад в духовное возрождение Отечества» (2005 г.).