В поствизантийский период кафедра епархии (с 1607 г. – архиепископия, с 1855 г. – митрополия) была перенесена в центральную часть полуострова Кассандра – в Валту (в 1956 г. переименована в Касандру, ныне Касандрия). С XVI в. Валта являлась крупным торговым центром, где находились французское (с 1725 г.) и голландское (с 1745 г.) проконсульства. В 1859 г. здесь был возведён кафедральный собор Рождества Пресвятой Богородицы. В 1870 г. митрополичья кафедра была перенесена в Полийирос. В 1949 г. в епархии насчитывалось 90 церквей, в 1965 г. – 72 приходских храма и 168 парекклисионов, в 2013 г. – 78 приходских храмов. Действуют три мужских монастыря: Успения Пресвятой Богородицы в городе Полийирос (основан в 1963 г.), преподобного Арсения Каппадокийского близ села Ватопеди (основан в 1986 г.), праведного Иоанна Русского близ села Пефкохори (основан в 1989 г.) – и четыре женских: монастырь апостола Иоанна Богослова близ Суроти, св. Иоанна Предтечи близ села Метаморфоси (основан в 1976 г.), первомученика Стефана в Перее (подворье монастыря Кастамонит, основан в 1945 г., возрождён в 1999 г.), монастырь Благовещения Пресвятой Богородицы в Ормилии (подворье афонского монастыря Симонопетра, с 1974 г. заселён женской монашеской общиной). В 1986 г. было восстановлено подворье Партенонос монастыря преподобного Григория близ Неос-Мармарас на полуострове Ситония (основанное в 1863 г.). На территории епархии также расположен мужской ставропигиальный монастырь святой Анастасии Узорешительницы, подчинённый Константинопольскому патриархату. В Кассандрийской митрополии действуют дом престарелых «Панагия Корифини» в Неа-Муданья, православное миссионерское братство «Преподобная Ксения» в Перее, педагогический и социальный институт «Евангелист Марк». В митрополии особо почитается новомученик Христодул (ум. в 1777 г.), уроженец Валты. Чтимые иконы – Божьей Матери Корифини в Неа-Муданье, Божьей Матери Кастелы в селе Пиргадикия, Божьей Матери Фринодусы в Неа-Олинтосе, Георгия Победоносца («Георгий Арап») в Неа-Ираклии (рельефное изображение византийского периода, датировку которого исследователи считают затруднительной из-за того, что образ покрыт слоем чёрной смолы; привезена в 1920 гг. греческими беженцами из Ираклии Фракийской), архангела Михаила в Таксиархисе. На территории современной Кассандрийской митрополии находятся раннехристианские базилики Софрония близ села Никити (V в.), святителя Афанасия в Торони (V в.), а также безымянная базилика в местности Солинас недалеко от Калитеи (VI в.) и др. Руины византийского четырёхстолпного храма типа вписанного креста близ Олинфоса Д. Робинсон датировал XII в., а П. Вокотопулос – XI в. Мраморное покрытие пола выполнено тем же способом, что и в кафоликоне Великой Лавры. Сохранились оборонительные сооружения подворий афонских монастырей, в том числе башни около Неа-Олинтоса (1375 г.), в Неа-Фокее (1407 г.), в Сани (1543 г.) и др.