24 февраля 1844 г. избран почётным членом конференции Казанской духовной академии, 10 марта 1849 г. назначен членом совещательного комитета при Синоде для изыскания новых мер к размещению духовных воспитанников, остающихся без распределения, 23 апреля 1850 г. возведён в чин тайного советника. В том же году А.И. Карасевский инициировал «составление церковно-исторического и статистического описания епархий, в виде пособия для изучения истории Российской Церкви». К 5 мая разработал специальную программу по составлению епархиальных описаний, которая включала такие разделы, как начало и распространение христианства в пределах епархии, время её учреждения, биографии архиереев, описание монастырей и церквей, сведения о подвижниках, чтимых иконах, благочестивых обычаях. На основании записки А.И. Карасевского Синод 19 мая – 16 октября 1850 г. поручил всем епархиальным архиереям составление церковно-исторического и статистического описания каждой епархии по особой программе. 21 октября 1850 г. эта программа была разослана правящим архиереям. 26 сентября 1852 г. А.И. Карасевский был назначен от Синода членом Комитета для рассмотрения действовавшей контрольной системы, 25 ноября того же года выбран почётным членом конференции Московской духовной академии. Неоднократно был командирован великой княгиней Марией Александровной в Ярославль (в 1849, 1851 и 1852 гг.), в 1852 г. – в Костромскую, Московскую, Владимирскую епархии с целью устройства и обозрения женских духовно-учебных заведений. В июле-августе 1853 г. командирован в Казань для присутствия при открытии училища для девиц духовного звания и обзора духовно-учебных заведений. 15 января 1855 г. А.И. Карасевский был назначен исправляющим должность обер-прокурора Синода вследствие болезни Н.А. Протасова, который на следующий день скончался. 22 января утверждён исполняющим должность обер-прокурора. Филарет (Дроздов), призывавший «благословение и помощь Божию» в служении А.И. Карасевского, писал: «Меня утешаете вы, вспоминая давнее моё с вами сотрудничество по делам службы, которое и я с удовольствием сохраню». По воспоминаниям одного из синодальных чиновников, А.И. Карасевский, войдя в должность, принимал его как начальник, «корчил своего предшественника – министра, забыл своё тёмное происхождение и слишком скоро проникался духом всеобщего в России аристократизма, надеясь, что вскоре после Высочайшего торжества он непременно будет и обер-прокурором» (Из воспоминаний прокурора Грузино-имеретинской синодальной конторы Ф.Ф. Исмайлова). Напротив, Дмитрий Иванович Ростиславов характеризовал А.И. Карасевского как «человека доброго, деликатного, не заносчивого, не вспыльчивого».