Одним из первых дел ассоциации стала помощь жертвам наводнений в Нидерландах, Бельгии и Италии в 1953–1954 гг., помощь населению во время восстания в Венгрии в 1956 г., сбор гуманитарной помощи для жертв голода в Эфиопии и Китае в 1958 г. Активизация социального служения в католической церкви после второго Ватиканского собора способствовала увеличению числа национальных ассоциаций милосердия, которые были созданы во многих странах мира. С конца 1960 гг., после публикации папой Павлом VI энциклики «Populorum progression», «Caritas Internationalis» уделяла большое внимание вопросам социальной справедливости и гуманитарным проблемам в развивающихся странах. «Caritas Internationalis» организовывала поставку продовольствия, медикаментов и другой гуманитарной помощи мирному населению, пострадавшему в войне во Вьетнаме и в других военных конфликтах в разных частях мира. 19 июля 1976 г. «Caritas Internationalis» получила личную гражданскую юрисдикцию Государства-города Ватикан. 16 сентября 2004 г. папа Римский Иоанна Павел II распоряжением «Durante l'Ultima Cena» наделил «Caritas Internationalis» официальным каноническим статусом международной католической организации, находящейся в ведении папского совета «Cor Unum» (см. ст. Папские советы) и занимающейся служением бедным, делами христианского милосердия и справедливости. 2 мая 2012 г. папа Римский Бенедикт XVI утвердил новые статуты и правила «Caritas Internationalis», на основании которых список кандидатов на должности президента, генерального секретаря и казначея организации должен быть официально одобрен папой Римским, прежде чем будет предложен на голосование генеральной ассамблее. В работе руководящих органов «Caritas Internationalis» принимает участие церковный ассистент, назначаемый Папским престолом. Представительства «Caritas Internationalis» действуют при ООН, Совете Европы и других международных организациях. В отличие от других благотворительных католических ассоциаций и структур «Caritas Internationalis» совмещает гуманитарную деятельность с воспитательной, уделяя особое внимание евангелизации представителей нуждающихся слоёв населения. Являясь крупной международной организацией, наделённой особым положением при Папском престоле, «Caritas Internationalis» часто выступает в роли посредника в войнах и конфликтах, участвует в политической и социальной жизни многих стран. «Caritas Internationalis» состоит из 165 национальных ассоциаций, деятельность которых контролируется национальными епископскими конференциями, и делится на семь регионов (Африка, Азия, Европа, Латинская Америка и острова Карибского моря, Ближний Восток и Северная Африка, Северная Америка, Океания). В структуру «Caritas Internationalis» входят региональные, национальные, епархиальные и приходские подразделения, их деятельность включает благотворительность, действия по защите мира и миротворчество, осуществление программ по поддержанию социальной справедливости, защите окружающей среды, помощь бедным, больным, эмигрантам и беженцам, пожилым и инвалидам. Каждые четыре года делегаты стран-членов «Caritas Internationalis» собираются в центральном офисе генерального секретариата в Ватикане (Палаццо-Сан-Каллисто), чтобы выработать основные направления работы организации, утвердить бюджет, выбрать президента (с 2007 г. – кардинал Оскар Андрес Родригес Марадьяга) и казначея. В конце 1991 г. отделения «Caritas Internationalis» были созданы в Москве и Новосибирске, с 1992 г. «Caritas Internationalis» занимается благотворительной деятельностью в РФ. К началу 1993 г. в России действовали шесть организаций. 22 апреля того же года архиепископом Тадеушем Кондрусевичем и епископом Иосифом Вертом была учреждена организация «Каритас России», которая с мая 1995 г. вошла в «Caritas Internationalis». Службы «Каритас России» включены в региональные, епархиальные и приходские структуры Римско-католической церкви в России.